构建宏观超润滑界面（摩擦系数在0.001级别甚至更低）可显著降低能源消耗、减少由摩擦引起的经济损失。然而，较长的磨合期可能造成摩擦副表面出现严重磨损。目前，缩短磨合期的策略多针对Si₃N₄、SiO₂、Al₂O₃等陶瓷摩擦副。如何在短时间内实现轴承钢摩擦副表面的超润滑是亟需解决的技术难题。

前期，中国科学院兰州化学物理研究所固体润滑国家重点实验室研究员王道爱团队，设计、开发了一系列基于天然有机酸（单宁酸、植酸）的液体超润滑材料。该团队利用天然有机酸、多元醇和水分子之间的协同效应，使氮化硅/玻璃等摩擦副界面达到超润滑所需的磨合期缩短至1s内。然而，具有短磨合期的钢/钢摩擦副超润滑材料设计仍然存在挑战。

近日，该团队设计出适用于轴承钢摩擦副的液体超润滑材料。研究通过将柠檬酸热解制得的碳量子点（CQDs）添加到聚乙二醇水溶液中，实现了钢/钢摩擦副界面的超润滑（摩擦系数为0.005），其磨合期仅有44s，同时轴承钢表面的磨损率降低了77%（图1）。摩擦过程中轴承钢表面形成的润滑膜包括吸附在摩擦副表面的CQDs和摩擦化学反应生成的铁氧化合物，在摩擦过程中作为边界润滑剂有效减少了表面粗糙峰之间的直接接触（图2）。此外，研究结合分子动力学模拟发现，摩擦副表面的CQDs吸附膜在流体动力润滑区域可减少润滑剂分子链与摩擦副之间的相互作用力，从而降低滑动过程中的摩擦阻力（图3）。这一成果为在较短磨合期内实现轴承钢摩擦副表面的超润滑提供了新的设计思路。

这一液体超润滑材料体系有望应用于金属切削加工、轴承润滑等领域，相关实验技术已申请发明专利一项。当前，该团队正在积极推进该技术的应用转化。

相关研究成果以Accelerating Macroscale Superlubricity through Carbon Quantum Dots on Engineering Steel Surfaces为题，发表在《先进功能材料》（Advanced Functional Materials）上。研究工作得到国家自然科学基金、中国科学院战略性先导滚球体育 专项、中国科学院前沿科学重点研究计划和甘肃省重大滚球体育 专项等的支持。

【图文导读】

图1. 碳量子点的形貌以及复合润滑材料的液体超润滑性能

图2. 磨损区域表面润滑膜的表征

图3. 分子动力学模拟

论文地址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202310880

本文内容来源：https://www.cas.cn/syky/202312/t20231206_4990539.shtml

一、【导读】

在药物发现中，后期功能化是一种经济高效的方法，用于优化药物候选化合物的性质。然而，药物分子的化学复杂性常常使得后期多样化变得具有挑战性。来自苏黎世联邦理工学院Gisbert Schneider、罗氏创新中心(Roche Innovation Center) Rainer E. Martin、Uwe Grether、慕尼黑大学David B. Konrad等报道基于深度学习和高通量实验筛选，搭建了药物分子后期衍生化的平台，在考察后期官能团化的关键硼基化反应时，理论计算模型预测反应产物的误差达到4-5 %，而且对已知或未知反应物的反应分类准确率分别达到92 %和67 %，对主要产物的区域选择性准确性的F值达到67%。

二、【成果掠影】

作者通该研究采用两步方法生成机器学习数据。第一步，基于已批准药物的聚类分析选择了23种结构多样的药物分子作为底物。第二步，使用高通量实验(HTE)在不同条件下生成了所选药物分子的反应结果数据。不同的图神经网络(GNNs)针对二维、三维和原子部分电荷增强的分子图进行训练，以预测二元反应结果、反应产率和区域选择性。GNNs在预测反应产率和二元反应结果方面比基准模型取得了更高的准确性。对GNNs性能的影响进行了评估，并展示了预测结果的图表和性能指标。相关研究成果以“Enabling late-stage drug diversification by high-throughput experimentation with geometric deep learning”为题发表在国际知名期刊Nature Chemistry上。

三、【核心创新点】

1、通过HTE设置和液相色谱-质谱分析获得了23种药物化合物的反应结果数据。实验数据分析管道确定了二元反应结果和反应产率。

2、量化了立体和电子信息对模型性能的影响，并引入了一种简单易用的反应格式，为深度学习和高通量实验的无缝集成提供了关键支持。

四、【数据概览】

图 1 硼化多样化机会和研究概述 © 2023 Nature

（a） 药物分子的后期硼化

（b） 研究概述

图2 筛选板概述和GNN架构 © 2023 Nature

（a）实验中使用的 24 孔硼化筛选板的示意图

（b）基线模型由前馈神经网络组成

（c）深度学习平台的路线

图3 二元反应结果、反应产率和区域选择性预测的结果 © 2023 Nature

（a）实验数据集上反应产率预测的性能

（b）阈值≥1%的二元反应结果预测的混淆矩阵

（c）用于 aGNN3DQM 测试集中非季碳预测的混淆矩阵

（d）研究的神经网络在四种不同任务中的性能

（e）由神经网络预测的三种药物和三个片段的未见底物的二元反应结果所预测的经过验证的硼化机会的选定示例

图4 . 硼化区域选择性预测的选定示例 © 2023 Nature

（a）前 20% 和后 20% 的两个反应的结果

（b）从罗氏遗留项目的分布外反应中获得的回顾性结果

（c）在文献数据集上训练的区域选择性预测模型的前瞻性实验验证

（d）空间位阻和定向官能团对来自文献数据集测试集的六个选定示例的区域选择性预测的影响

五、【总结】

总之，作者通过几何深度学习和高通量实验，实现了后期药物多样化的功能化平台，成功识别了23种不同药物分子的结构多样化机会，并对反应产物的反应性、选择性和产率进行了准确预测。本研究的结果证实了几何深度学习平台在生物有机和药物化学中的实际适用性及其对实验室自动化的潜在益处。该方法通常成功地应用于评估 F. Hoffmann-La Roche Ltd 药物发现项目中硼化机会的二元反应结果、反应产率和区域选择性。标准化 HTE 不断生成额外的数据点，以进一步增强提出了计算模型。

原文详情：

Enabling late-stage drug diversification by high-throughput experimentation with geometric deep learning. Nature Chemistry.  DOI: 10.1038/s41557-023-01360-5.

本文由尼古拉斯供稿

一、【导读】

4D打印代表了增材制造中的前沿技术，其中最初静态的3D打印材料会随着时间的推移而发生形状转换。这种先进的4D打印技术彻底改变了材料设计和制造，特别是软机器人领域。传统的3D打印聚合物对光、电和磁场等外部刺激的反应有限，限制了它们在4D打印应用中的应用。由于其优异的物理特性，如导电性、光热性、磁性等，将刚性纳米粒子集成到软机器人中似乎为提高软机器人的刺激响应能力提供了一种实用的解决方案。然而，刚性纳米粒子掺杂的软机器人面临着一些障碍，包括降低了软机器人的灵活性，不可避免地增加了材料的机械硬度，进而限制了它们的形状恢复和变形能力。

 二、【成果掠影】

近日，澳大利亚昆士兰大学乔瑞瑞研究员、Thomas P. Davis教授与英国南安普顿大学唐诗杨副教授将可逆加成-断裂链转移聚合剂接枝到液态金属纳米颗粒（LMNPs）上，成功地应用于紫外光介导的立体3D打印和近红外光响应4D打印。通过一锅法在3D打印树脂中直接制备球形液态金属纳米颗粒，为制备液态金属-聚合物复合材料（LMPCs）提供了一种简单有效的策略。与刚性纳米颗粒不同，纳米颗粒的柔软和液体性质降低了3D打印材料的玻璃化转变温度、拉伸应力和模量。这种方法能够实现复合材料的光热诱导4D打印，如3D打印复合材料的程序化形状记忆所证明的那样，在60s内快速恢复到其原始形状 。这项工作为液态金属-聚合物复合材料在4D打印中的应用提供了一个视角，展示了它们在软机器人领域的应用潜力。研究成果以题为“3D-printed liquid metal polymer composites as NIR-responsive 4D printing soft robot”发表在知名期刊Nature Communications上。

三、【核心创新点】

通过整合RAFT链转移试剂可以制备单分散、稳定液态金属纳米颗粒，并将其用于3D打印复合材料，随后通过整合其光热响应以及形状记忆能力，对于3D打印液态金属聚合物复合材料在软机器人的应用进行了进一步研究，验证了其不限于抓取释放以及双稳态转变的功能性。

四、【数据概览】

图1  RLMNPs的制备和表征 © 2023 Springer Nature

（a）在乙醇溶液中通过超声制备RLMNP示意图。

（b-d）RLMNPs的TEM图片、DLS测量的直径、元素mapping图像。

（e-g）LMNPs、RAFT试剂和RLMNPs的表面电位、UV吸收光谱以及FTIR光谱。

图2  LMPCs的3D打印及表征 © 2023 Springer Nature

（a）以TPO为光引发剂，TBAm为单体，PEGDA为交联剂，RLMNPs为RAFT剂，制备3D打印复合物（LMPCs）的示意图。

（b）使用RLMNP的3D打印物体的SEM照片和EDS元素图。

（c）3D打印LMPCs中RLMNP的SEM照片和EDS元素图谱。

（d）使用立体3D打印技术制造了悉尼歌剧院模型。

（e）LMPCs和不含RAFT制剂的LMPCs的机械性能。

（f）含有不同浓度RLMNPs（0、0.5、1和2 wt%）的LMPCs的机械特性。

图3  使用不同单体制造LMPCs及其表征 © 2023 Springer Nature

（a）分别以HEAAm、HEAm、TBAm和DMAm为主要单体，在不同的液体树脂中制备RLMNPs。

（b）不同单体液体树脂中RLMNPs的TEM照片。

（c）用DLS测量液体树脂中不同单体的RLMNPs的粒度分布直方图。

（d）测定了使用不同单体的3D打印LMPCs的机械性能以及20℃时3D打印物体的储能模量。

图4  具有1 wt% RLMNPs的LMPCs的NIR响应4D打印 © 2023 Springer Nature

（a）光热诱导4D打印示意图。

（b-c）光热效应和3D打印复合材料的恢复角（%）。

（d）808nm激光照射60s后3D打印LMPCs的形状恢复过程。

（e）通过开启/关闭激光可控地恢复3D打印材料的形状。

（f）激光照射下螺旋物体的形状恢复过程。

（g）LMPCs在NIR响应4D打印前后的机械性能。

图5  使用1 wt% RLMNPs进行NIR响应式4D打印的应用 © 2023 Springer Nature

（a）形状记忆聚合物在重复编程和光诱导4D打印中的再循环过程。

（b）用808 nm激光照射LMPCs 60s 25个循环后，其恢复角随时间的变化。

（c）4D打印引发的举重过程。

（d）在808 nm激光照射下，3D打印的LMPCs在表面放置不同重量倍数（0、3、5和6）的物品时的恢复角。

图6  3D打印LMPCs作为NIR响应软机器人的应用 © 2023 Springer Nature

（a-b）通过NIR响应LMPCs释放物体的示意图和演示。

（c-d）使用NIR光控LMPCs抓取和释放物体的示意图和演示。

（e-f）旋转结构在NIR光照后转变为原始形状的图示和演示。

五、【成果启示】

该工作成功开发了一种将液态金属纳米颗粒集成到3D打印树脂中的多功能方法，从而制造出具有降低机械强度、出色光热性能和形状记忆能力的高分辨率液态金属聚合物复合材料。它展示了卓越的可重复性、强大的举重和先进的软体机器人功能，预示着机器人、医疗工具和执行器的巨大潜力。

原文详情：3D-printed liquid metal polymer composites as NIR-responsive 4D printing soft robot (Nat. Commun. 2023, 14, 7815)

本文由大兵哥供稿。

2023年12月5日，中国科学技术大学陈维教授联合苏州大学张慎祥副教授，在J. Am. Chem. Soc. 和Angew. Chem. Inter. Ed.期刊上同日发表题为 Enrichment of Chlorine in Porous Organic Nanocages for High-Performance Rechargeable Lithium–Chlorine Batteries和Organocatalytic Lithium Chloride Oxidation by Covalent Organic Frameworks for Rechargeable Lithium–Chlorine Batteries的研究论文。研究人员设计了两种功能化的有机多孔材料作电极，借助有机多孔材料的纳米限域作用，实现了锂-氯气二次电池的高比容量（＞3500 mAh/g）、长循环稳定性和低温工作等性能。

图1. 有机多孔材料的纳米限域作用示意图

可充电Li-Cl₂电池具有高能量密度、宽工作温度范围和高安全性等优势，是极具发展潜力的新型电池体系。然而，Li-Cl₂电池面临一些重要挑战，一是电极材料对Cl₂的作用力比较弱，导致放电过程中Cl₂供应不足，电池放电比容量降低；另外，未结合的Cl₂的穿梭效应会导致电池容量衰减；二是在再充电过程中从固体LiCl到气态Cl₂的氧化过程非常缓慢，进而引起电解液发生分解等副反应，降低电池可逆性。因此，设计能够捕获Cl₂分子，催化LiCl分解的正极材料对于实现高性能锂-氯气二次电池至关重要。

为了提升Li-Cl₂电池的放电比容量和库伦效率，研究人员首先设计并合成了一种亚胺功能化多孔有机纳米笼（POC）来富集Cl₂分子。基于密度泛函理论计算，POC中的亚胺基团位点与Cl₂分子强烈相互作用，促进Cl₂的快速捕获并封装在纳米笼中。得益于POC对Cl₂分子的纳米限域作用，使用POC的Li-Cl₂电池的输出比容量显著提高，在4000 mAh/g的超高放电比容量下能实现接近100% 库伦效率（图2）。

图2. 亚胺功能化多孔有机纳米笼（POC）的表征及电池电化学性能。

进一步，解决LiCl氧化过程缓慢问题对于提高Li-Cl₂电池的可逆性至关重要。近年来，研究人员致力于引入有机催化剂来促进Cl^-到Cl₂的氧化。例如，李亚栋院士团队设计了一种具有酰胺官能团的有机催化剂，在10 kA/m²的电流密度下 ，Cl^-的氧化过电位仅为89 mV，为开发有机催化剂来降低Cl^-到Cl₂的氧化能垒提供理论指导（Nature, 2023, 617, 519）。在此，作者探索了基于有机催化作用的COF电极材料，通过在COF孔道的限域空间内，加速LiCl向Cl₂的氧化动力学来增强Li-Cl₂电池的可逆性。

研究人员又设计了一种氨基功能化的COF纳米材料（COF-NH₂），并将其应用于Li-Cl₂电池（图3）。理论计算表明引入COF-NH₂显著降低了LiCl的分解势垒。为了探究有机催化剂的益处，采用COF-NH₂组装的Li-Cl₂电池在1500 mA/g的电流密度下过电位降低了0.21 V，放电容量提高到3500 mAh/g，LiCl的利用率提高到81.4%，比目前文献最高报道值高出18.4 %（图4）。同时，该电池在-20 ℃低温下依然可以稳定工作。这项工作为加速LiCl的氧化提供了一种有效的有机催化剂，并为开发高性能Li-Cl₂电池提供了新的见解。

图3. COF-NH₂材料的结构表征及有机催化机理。

图4. 采用COF-NH₂组装的Li-Cl₂电池电化学性能。

苏州大学能源学院讲师胥燕博士为论文的第一作者，中国科学技术大学化学与材料科学学院陈维教授和苏州大学材化部张慎祥副教授为该论文的共同通讯作者。该研究工作得到滚球体育 部重点研发计划、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金的资助。

论文信息：

1.Enrichment of Chlorine in Porous Organic Nanocages for High-Performance Rechargeable Lithium–Chlorine Batteries ,Yan Xu, Shenxiang Zhang*, Mingming Wang, Yahan Meng, Zehui Xie, Lidong Sun, Cheng Huang, and Wei Chen*, J.Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.3c11726

https://doi.org/10.1021/jacs.3c11726

2.Organocatalytic Lithium Chloride Oxidation by Covalent Organic Frameworks for Rechargeable Lithium–Chlorine Batteries, Yan Xu, Mingming Wang, Muhammad Sajid, Yahan Meng, Zehui Xie, Lidong Sun, Jian Jin, Wei Chen^*, Shenxiang Zhang^*, Angew. Chem. Inter. Ed. DOI: 10.1002/anie.202315931

https://doi.org/10.1002/anie.202315931

【团队介绍】

陈维，中国科学技术大学应用化学系教授、博士生导师，合肥微尺度物质科学国家研究中心教授。2008年于北京滚球体育 大学获材料物理学士学位；2013年于阿卜杜拉国王滚球体育 大学获材料科学与工程博士学位；2014-2018年于斯坦福大学从事博士后研究工作；2018-2019年在EEnotech公司担任科学家；2019年7月入职中国科学技术大学，专注于大规模储能电池、电催化等研究。独立建组以来，作为(共同)通讯作者在Chemical Reviews, Nature Communications (2), Joule, Journal of the American Chemical Society (3), Angewandte Chemie International Edition (4), Advanced Materials (3), Energy & Environmental Science, Advanced Energy Materials (4), Advanced Functional Materials, Nano Letters (9), ACS Nano, ACS Catalysis, eScience (2), Energy Storage Materials (6) 等国际期刊发表学术论文50余篇，论文总被引11000余次，H因子51。研究成果获得美国专利5项，中国发明专利20余项。担任eScience, Nano Research Energy, Energy Materials Advances等多个杂志的青年编委。

陈维课题组网页：http://staff.ustc.edu.cn/~weichen1

【团队欧洲杯微信投注 】

陈维课题组目前拟招收1位特任副研究员，2-3位博士后，1-2位博士生，1位硕士生和若干位工程师（学历不限）。请申请者将个人简历等材料发送给陈维老师（weichen1@ustc.edu.cn），邮件以“职位申请+姓名”命名。

01. 导读

系统芯片的发展在集成芯片领域引发了创新，提供了多项优势，包括接口的灵活性、更好的功耗效率、硬件重新配置的能力以及集成芯片的微型化。然而，由于其横向集成性质在根本上限制了集成系统的进一步缩小和微型化，因此迫切需要一种新的集成策略。三维异质集成（3DHI）技术已经成为应对系统芯片这些限制的有希望的候选者。这种3DHI技术允许在三维空间内将不同类型的半导体器件晶片堆叠在一起。各种电子组件，如存储器、逻辑和光电子器件，可以垂直组合成一个单一单位，以创建更小、更有效的电子设备。此外，整合不同的技术，包括互补金属氧化物半导体（CMOS）电路和微机电系统（MEMS），可能导致新功能的产生，如传感器和执行器与数字逻辑的集成。然而，将活跃器件层连接在一起也会产生极高的技术障碍：它需要通过晶片进行精确的孔钻，即所谓的穿硅通孔，以及每个晶片晶元的锡球键合。因此，传统的3DHI需要极为复杂的晶片制造和键合处理，严重限制了芯片的可集成性。单片三维（M3D）集成被视为更有效的芯片连接的替代解决方案，因为所有功能器件层都直接连接，无需晶片。然而，从基底中移除器件层的要求另外提出了一个技术挑战，因为其固有的脆弱性和高内部应力水平，因此处理这些层可能很容易导致机械器件故障。与此相反，基于二维材料的电子学的出现突显了它们在克服上述问题方面的巨大潜力。由于二维材料的原子薄性质，它们具有固有的极低刚度和几乎零的内部应力。因此，基于二维材料的电子学可以完全克服传统刚性三维材料对M3D集成施加的物理约束，达到与传统硅基对应物相媲美的性能水平。

02. 成果掠影

鉴于此，美国 麻省理工学院Ji-Hoon Kang,，韩国延世大学Heechang Shin以及圣路易斯华盛顿大学Sang-Hoon Bae等研究者联合在Nature Materials上发文，展示了基于二维材料的电子学的M3D集成，以突显无晶片的器件堆叠。这些堆叠的结构最终在边缘计算应用中实现人工智能（AI）硬件的功能。根据应用的需求，可以设计不同的层次组合。集成到感知层的各种传感器可以通过传感器融合提供冗余和互补信息，从而弥补错误并提高精度。信号处理层上可以实现不同的滤波器和放大器以增强输入数据。基于此，研究实现了大规模操作的基于2D材料的电阻变阻器。其次，2D晶体管与2D电阻变阻器阵列被单片集成为电路。这种基于M3D集成的2D材料电子学的成功演示将不仅提高计算性能，还将为电子学的终极区域有效和多功能系统的先进集成打开新的可能性。相关研究成果以“Monolithic 3D integration of 2D materialsbased electronics towards ultimate edge computing solutions”为题，发表在顶级期刊《Nature materials》上。

03. 核心创新点

本文的核心创新点是成功实现基于二维材料的M3D集成电子学，展示了多层次、多功能的AI处理器，通过垂直堆叠2D材料的电阻变阻器和晶体管，为边缘计算提供了高度集成的、高效能的解决方案。

04. 数据概览

图1 | 2D材料基电阻变阻器和晶体管的M3D集成。a，基于M3D集成的2D材料电子学的极限边缘计算系统的示意图。M3D集成系统的示意图（顶部）说明了不同功能层的多层堆叠，包括AI计算层、信号处理层和感知层。所有层都可以单片集成到3D异质结构中。如左侧插图所示，AI计算层包括基于2D材料的电阻变阻器阵列（顶部）和基于2D材料的晶体管阵列（中部），构建了一个集成的、基于2D的AI处理器（底部）。电阻变阻器和晶体管阵列均经过M3D集成。计算系统的示意图（底部）显示了整个系统中数据处理的顺序。输入信号由感知层检测并传递到信号处理层，后者将信号转换为AI计算层的适当配置输入。最后，AI计算层通过并行利用每一层在认知计算中发挥作用。b–d，双层（WSe₂/h-BN）基电阻变阻器的电性能。通过直流（DC）切换性能的设置和复位过程（b）确认了优越的电阻变阻器性能，以及在各种电流合规水平下编程的100 s多态数据保留（c）和在1,000周期的设置和复位脉冲电压应力（PVS）下的耐久性测试（d）。e,f，双层MoS₂ TFT的电性能。在VD = 1 V下，通过转移特性（ID–VG）（e）和在各种VG下的输出特性（ID–VD）确认了高通流电流和开关比，以及高设备间一致性。e，插图显示了对数尺度下的转移曲线。g，μFE和VTH的直方图。

图2 | M3D集成的2D材料基1晶体管-1电阻变阻器阵列用于AI处理。a，由WSe₂/h-BN基电阻变阻器和MoS₂基晶体管组成的M3D集成AI处理器的示意图。晶体管的漏极电极线连接到电阻变阻器的底部电极。b，M3D集成设备的直流切换性能。红色和蓝色箭头分别表示设置和复位过程。c，M3D集成设备阵列在100 s内的多态保留特性。多个状态由MoS₂基晶体管的栅极偏置控制。d，M3D集成设备阵列的耐久性测试。e，带有不同VG值的M3D集成设备阵列的经验CDF。

图3 | M3D集成的2D材料基设备的剥离和堆叠。a，可剥离的M3D集成设备的示意图。这些设备在制备后被精确剥离以进行M3D集成。b，M3D集成设备阵列的光学图像。c,d，在基板弯曲下的应变分布（c）和在M3D集成设备中的应变分布（d）。e，设备在剥离前和转移后的M3D集成设备的直流切换性能。转移后未观察到电性能的退化。f，M3D集成设备阵列的机械韧性，通过在多达100个周期的重复弯曲测试中测量。g，M3D集成AI处理器的多层堆叠。h–k，显示AI处理器的低分辨率（h）和高分辨率（i）的照片（j）以及显示多层重叠的光学显微镜图像（k）。三个AI处理层被M3D集成到AI处理系统中。

图4 | 使用M3D集成的2D材料基AI系统进行DNA基序发现。a，通过1D卷积进行DNA基序发现的示意图。b，通过one-hot编码实现四种DNA碱基（A、T、C和G）的1D核心模式。c，通过1D卷积进行DNA基序发现的流程图。d，1D卷积进行DNA基序扫描的MAC和软件结果的输出值。e,f，M3D集成，2D材料基AI硬件多层堆叠的电压降（e）和计算延迟随M3D集成、2D材料基AI硬件的多层堆叠数的变化（f）。误差条表示s.d.（n = 100）。g，M3D集成、2D材料基AI系统占地面积与计算延迟的关系。

05. 成果启示

总之，我们成功地展示了基于二维材料的M3D集成电子学，利用制备的WSe₂/h-BN基电阻变阻器和MoS₂基晶体管，表现出卓越的性能。每个层次的M3D集成在实验中得到了验证，以验证AI处理器的可靠和均匀的操作。由于二维材料的极低刚度和内部应力，我们成功地实现了M3D集成设备的多层堆叠，总共六层。M3D集成AI处理层的多层堆叠也通过改善延迟、电压降和占地面积得到了验证。M3D集成允许将不同功能层以高密度和减小的表面积集成在一起。它可以处理来自不同传感器的大量数据，具有高带宽和低延迟。预计这种传感器融合方法可以通过提供冗余和互补的感知信息，减少错误并提高准确性。M3D集成与近/在传感器计算架构的结合实现了高效的边缘计算解决方案。此外，由于M3D集成设备在超薄柔性PI基底上表现出色的机械性能，它们可以应用于下一代可穿戴AI平台，包括实时健康和健身监测、个性化医学、情感和认知监测、增强和虚拟现实交互，甚至软体机器人。我们预见，基于二维材料的M3D集成策略将在集成芯片应用中带来显著创新，并引领下一代集成技术的发展。

本文由Andy供稿。

一、【导读】

3D打印以其直接制造原型、高性能材料、多材料零件、柔性电子器件、医疗器械和工程组织的几何复杂结构的能力而备受关注。然而目前开发的打印方法通常需要由线性平移台控制的构建平台来逐步固化材料。立体打印是一种新兴的增材制造技术，通过放弃逐步的油墨更新步骤，以制造具有增强的打印速度和表面质量的物体。现有的立体打印技术几乎完全依赖于光能，以引发透明油墨中的光聚合反应，这限制了材料的选择和打印尺寸。因此，基于光的立体打印在深穿透数字制造方案中的应用以及在微创制造场景中的应用被大大限制。

二、【成果掠影】

近日，杜克大学姚俊杰和哈佛医学院张宇团队报道了一种被称为深穿透声学体积打印（DAVP）的新型技术，这项新技术采用了一种能对声波而非光线产生反应的特殊墨水。随后研究者使用实验和声学建模来研究与频率和扫描速率相关的声学打印行为。DAVP实现了低声流、快速声热聚合和大印刷深度的关键特征，无论其光学性质如何，都可以印刷各种形状的体积水凝胶和纳米复合材料。DAVP还允许在厘米深的生物组织中进行打印，为微创医学奠定了基础。该论文以题为“Self-enhancing sono-inks enable deep-penetration acoustic volumetric printing”发表在知名期刊Science上。

三、【数据概览】

图1  DAVP的工作原理和自增强声波墨水的设计 © 2023 AAAS

图2  DAVP打印分辨率的表征 © 2023 AAAS

图3  DAVP性能和材料通用性 © 2023 AAAS

图4  DAVP用于通过组织打印和微创治疗进行概念验证 © 2023 AAAS

四、【成果启示】

利用FUS波的深度穿透能力、低声流和粘弹性自增强声油墨的快速声聚合，研究者开发了一种DAVP技术，该技术可以在没有构建平台的情况下以高打印保真度和分辨率进行立体打印。热响应自适应声波吸收器的使用解决了FUS暴露时声流和深度穿透之间的冲突。自增强声墨和非线性声传播共同增强了FUS焦点处的声热加热，以实现作为构建体素的快速和选择性材料固化。基于热积累的固化机制导致了毫米级的各向异性打印分辨率，这可以通过优化FUS频率和扫描速度的打印参数以及使用共焦双换能器配置来进一步提高。FUS波的深度穿透允许不透明复合材料的立体打印和打印厘米厚的组织，而这是通过最先进的基于光的打印技术无法实现的。自增强超声墨水设计可以推广到不同的系统，极大地扩展了声学打印技术的材料库。

文献链接：Self-enhancing sono-inks enable deep-penetration acoustic volumetric printing (Science 2023, 382, 1148-1155)

本文由大兵哥供稿。

【导读】

随着物联网（IoT）技术的进步，传感器网络节点对电池的严重依赖不可避免地导致维护成本高、回收困难和环境污染问题。对于物联网节点数量多、分布广、能耗低的问题，最合适的方法是直接从环境中获取能量来为传感器节点供电。根据一项调查，全球约有三分之一的一次能源是通过摩擦消耗的，例如轴承和齿轮。如果摩擦能能够得到有效的回收和利用，对电池的依赖将大大减少，从而缓解环境污染问题。摩擦纳米发电机（TENG）是一种基于接触起电和静电感应的结构简单、成本低廉的机电转换装置。一些早期的工作利用基于TENG的轴承作为有源传感器来实现转速监控。然而，由于TENG接触起电的发电原理和低电流的局限性，难以开发出高功率密度器件。

2019年底，中国科学院北京纳米能源与系统研究所（简称纳米能源所）王中林院士在一篇综述展望中，预测并提出了摩擦伏特效应（Tribovoltaic effect）（Materials Today 2019, 30, 34）。2020年初，纳米能源所张弛研究员团队通过金属-半导体界面摩擦的实验验证，首次定义了摩擦伏特效应：半导体界面在摩擦作用下产生直流电的现象（Advanced Energy Materials 2020, 10, 1903713）。摩擦伏特纳米发电机（TVNG）具有高电流密度（~A m^-2）和低阻抗（~kΩ）的特点，尤其是张弛研究员团队研究的氮化镓基TVNG屡次刷新摩擦电输出的性能记录（Advanced Materials 2022, 34, 2200146; Energy & Environmental Science, 2022, 15, 2366-2373），有望实现高功率器件。但是，以非常小的接触面积实现高电输出极具挑战性。而且，界面摩擦会在材料工作一定时间后造成明显的表面划痕，导致TVNG性能急剧下降。为了实现轴承摩擦能的高效回收和利用，需要TVNG兼具高性能和高耐磨性，同时还要考虑与结构功能的集成。

【成果掠影】

近日，纳米能源所张弛研究员团队发明了一种使用由氮化镓（GaN）和钢球组成的圆盘球结构的TVNG。该TVNG开路电压超过130 V，超高归一化平均功率密度（APD）为24.6 kW m^-2 Hz^-1，相比之前最先进的工作提高了282倍。同时，该TVNG在906.6 MPa的最大接触压力下达到5×10^-7 mm³ N^-1 m^-1的超低磨损率，比同样用Si构成的TVNG高出三个数量级。该工作不仅实现了高性能和低磨损的GaN基TVNG，还实现了工业轴承的摩擦能量收集，展示了智能组件和自供电传感器节点在工业物联网中的巨大潜力。

相关研究成果以“An Ultrahigh Power Density and Ultralow Wear GaN-Based Tribovoltaic Nanogenerator for Sliding Ball Bearing as Self-Powered Wireless Sensor Node”为题发表在Advanced Materials期刊上。中国科学院北京纳米能源与系统研究所的张之副研究员为论文的第一作者，张弛研究员为论文的通信作者。

【核心创新点】

1.球盘式GaN基TVNG的开路电压高达130 V和APD高达6 kW m^-2 Hz^-1。在906.6 MPa的接触压力下，TVNG能实现2.5×10^-7 mm³ N^-1 m^-1的超低磨损率。

2.通过详细实验和第一性原理计算，发现GaN和WC界面具有更稳定的结构，从而减少了磨损，而且费米能级处能态的重叠更有利于电子传输，实现高输出。

3.构建首个滑动滚珠轴承，即使经100万次工作循环，仍可保持80%的开路电压输出。在每分钟300转的速度下，每16秒即可实现一次气压和温度信号传输。

【数据概览】

图1. 球盘式TVNG及其电输出特性

图2. GaN、Si、PEDOT:PSS组成的TVNG的性能对比

图3.TVNG的工作机理和耐磨机理。

图4.摩擦伏特滑动球轴承及其性能。

图5.自供电系统和应用验证。

5、成果启示：

总之，本论文提出了一种基于GaN和钢球组成的球盘结构TVNG，展现出超高的电输出和超低的磨损率。第一性原理计算表明，与硅钢球接触相比，氮化镓-钢球界面表现出更稳定的特性。费米能级上能态的重叠，增强了电子传输并提高了TVNG的输出性能。此外，我们还制造了首个摩擦伏特滑动球轴承。该轴承即使在承受100万次工作循环后仍能保持80%的开路电压输出。在每分钟300转的速度下，每16秒即可实现一次气压和温度信号的传输。这些工作展现了TVNG在工业物联网中智能组件和自供电传感器节点中的应用前景。

文献链接：

Zhi Zhang, Ning Wu, Likun Gong, Ruifei Luan, Jie Cao, Chi Zhang*. An ultrahigh power density and ultralow wear GaN based tribovoltaic nanogenerator for sliding ball bearing as self-powered wireless sensor node. Advanced Materials, 2023, https://doi.org/10.1002/adma.202310098

本文由作者供稿。

第一作者：薛延荣、赵继武

通讯作者：卢旭

通讯单位：阿卜杜拉国王滚球体育 大学（KAUST）

论文DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-023-43977-7

电解水制氢是一种清洁高效的能源生产方式，其中质子交换膜电解水制氢技术（PEMWE）因其结构紧凑，工作电流密度高以及可快速启停等优点备受工业界的广泛关注。然而，商业PEMWE面临的一个关键问题是阳极通常需要使用昂贵的铱基催化剂，因此，开发低Ir含量或者更经济的非铱析氧（OER）催化剂具有重要意义。氧化钌（RuO₂）因其价格相对较低且具有出色OER催化活性而被认为是目前最有前景的铱基催化剂替代品。然而，RuO₂表面存在配位不饱和的晶格O，这使得其在高电位下容易发生过度氧化，从而形成氧空位（V_o）。与V_o相邻的Ru原子也容易被氧化成可溶的高价衍生物，导致RuO₂晶体结构崩溃，从而降低其稳定性。因此，解决这一问题对于提高Ru基催化剂在PEMWE中的应用至关重要。

有鉴于此，阿卜杜拉国王滚球体育 大学（KAUST）卢旭教授团队提出了一种含氧阴离子保护策略。通过利用含氧阴离子中配位不饱和的O原子与RuO₂表面的配位不饱和Ru原子键合形成饱和位点，从而稳定RuO₂表面上的晶格O。该研究利用密度泛函理论计算、电化学测试和一系列原位光谱实验，筛选出Ba锚定的硫酸盐可以有效阻止Ru原子的损失并提高Ru基催化剂在酸性OER过程中的稳定性。此外，通过将W原子掺入到RuO₂晶格中，催化剂的反应活性得到进一步的提高。根据理论指导合成的Ba_0.3(SO₄)_δW_0.2Ru_0.5O_2−δ催化剂在三电极电解池中，使用0.5 M H₂SO₄溶液作为电解质，在10 mA cm⁻²的恒电流测试中可稳定运行1000 h。将该催化剂装配在PEMWE阳极，并使用0.5 M H₂SO₄作为电解质时，其在500 mA cm⁻²的水电解电流密度下可稳定运行300 h。这项工作为设计稳定可靠的酸性OER催化剂提供了一种新的思路。

图1 DFT指导RuO₂稳定性策略。a RuO₂(110)晶面中Ru原子溶解的理论计算吉布斯自由能图；b RuO₂(110)晶面球棍模型；c RuO₂(110)晶面上各种金属元素与硫酸盐的结合能分布图；d Ba将硫酸盐锚定在RuO₂(110)晶面的球棍模型。

图2 催化剂的制备和表征。a Ba_0.3W_0.2Ru_0.5S_x的TEM图； b Ba_0.3(SO₄)_δW_0.2Ru_0.5O_2−δ的TEM图；c Ba_0.3W_0.2Ru_0.5S_x和Ba_0.3(SO₄)_δW_0.2Ru_0.5O_2−δ的S 2p XPS光谱；d HAADF–STEM图； e EDS mapping图。

图3 OER性能测试。a OER极化曲线；b Tafel plots；c 质量活性和面积活性；d 双电层电容C_dl；e ECSA归一化的OER极化曲线；f OER稳定性汇总；g 0.5 M H₂SO₄中的稳定性曲线。

图4 OER活性机理分析。a RuO₂的吉布斯自由能图；b RuO₂的原位ATR-SEIRAS光谱；c Ba_0.4(SO₄)_δRu_0.6O_2−δ的吉布斯自由能图；d (SO₄)_δRuO_2−δ的原位ATR-SEIRAS光谱；e Ba_0.3(SO₄)_δW_0.2Ru_0.5O_2−δ的吉布斯自由能图；f Ba_0.3(SO₄)_δW_0.2Ru_0.5O_2−δ的原位ATR-SEIRAS光谱；

图5 催化剂稳定性机理分析。a Ru K-edge XANES光谱；b Ba_0.3(SO₄)_δW_0.2Ru_0.5O_2−δ的原位EXAFS光谱；c RuO₂的原位EXAFS光谱；d OER测试前后Ru 3d XPS光谱；e 原位ATR-SEIRAS光谱中v(OH)_s / v(OH)_w强度图；f Ru元素的Pourbaix图；g Ba_0.3(SO₄)_δW_0.2Ru_0.5O_2−δ中Ru原子溶解的理论计算吉布斯自由能图。

图6 PEMWE测试。a PEMWE示意图；b PEMWE极化曲线；c PEMWE稳定性汇总；d 0.5 M H₂SO₄中PEMWE的稳定性曲线。

结语

该研究提出了一种含氧阴离子保护机制。研究团队通过筛选出Ba锚定的硫酸盐来抑制晶格O的过度氧化。与此同时，通过W的引入降低了催化剂的反应过电位。这两者的综合作用有效提高了Ru基催化剂的酸性OER稳定性。这一研究为设计高稳定性催化剂提供了一种全新的视角和策略。

致谢

这项研究得到了北京化工大学庄仲滨教授，清华大学王定胜教授，以及阿卜杜拉国王滚球体育 大学Cafer T. Yavuz教授的倾力协助。

团队介绍

卢旭教授分别于2012、2013、2017年于香港大学机械工程系取得本科、硕士、博士学位，2017至2020年于美国耶鲁大学化学系进行博士后研究，2021年3月于沙特阿卜杜拉国王滚球体育 大学（KAUST）独立建组，专注高压二氧化碳电还原。团队成立迄今，原创科研成果已发表在Nature Communications（3篇）、Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie、Chemical Engineering Journal、Journal of the Energy Chemistry等国际顶级期刊，与美国西北大学、多伦多大学、巴黎大学、伦敦大学学院、清华大学、宾夕法尼亚大学、新加坡国立大学等高校保持紧密科研合作，并由沙特阿美、ACWA Power等公司资助进行工业级电解槽研发。团队长期招收优秀博士生和博士后，待遇优渥，学校科研、生活配套设施齐备，实验室网址：lecs.kaust.edu.sa。有意者可将个人简历发送至xu.lu@kaust.edu.sa。

参考文献

Yanrong Xue, Jiwu Zhao, Liang Huang, Ying-Rui Lu, Abdul Malek, Ge Gao, Zhongbin Zhuang, Dingsheng Wang, Cafer T. Yavuz, and Xu Lu* Stabilizing ruthenium dioxide with cation-anchored sulfate for durable oxygen evolution in proton-exchange membrane water electrolyzers. Nature Communications. 2023. DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43977-7.

1.【导读】

理解和控制开放量子系统中的退相干、实现长相干时间对量子信息处理是至关重要的。尽管目前单个系统上已经取得了巨大进展，单自旋的电子自旋共振（ESR）被证明具有纳米级别的分辨率，但要进一步理解许多复杂固态量子系统中的退相干需要将环境控制到原子级别，这可能要通过扫描探针显微镜的原子/分子表征和操作能力实现的。近期，扫描隧道显微镜中ESR的实现为这一目标提供了可能，其可以对相干振荡进行演示，并获得具有实际空间原子分辨率的核自旋。然而，该方法固有的基于电流的传感限制了相干时间。

2.【成果掠影】

基于以上研究背景，德国雷根斯堡大学Lisanne Sellies与Jascha Repp教授（共同通讯作者）等人展示了泵浦探针ESR-原子力显微镜（AFM）对并五苯分子非平衡三重态之间电子自旋跃迁的监测,跃迁光谱表现出亚纳米电子伏特的光谱分辨率。相关研究成果以“Single-molecule electron spin resonance by means of atomic force microscopy”为题发表在最新一期Nature期刊上。

3.【核心创新点】

1. 展示了单分子电子自旋共振ESR- AFM的原子级表征手段。
2. 亚纳米电子伏特的光谱分辨率可对分子进行局部区分，电子自旋可以相干操纵几十μs。

4.【数据概览】

图1. 谐振驱动下的三线态衰变和ESR-AFM光谱。© 2023 Springer Nature

（a）实验装置示意图。

（b）没有RF脉冲（红色）和有宽RF脉冲（黑色）下测得的T₁状态的衰减。

（c, d）并五苯-h₁₄的T_X-T_Z和T_X-T_Y跃迁的ESR-AFM光谱。

图2. PTCDA和并五苯分子的ESR-AFM光谱。© 2023 Springer Nature

（a）并五苯-d₁₄和PTCDA在较宽频率范围内的ESR-AFM光谱。

（b）PTCDA分子在1,250 MHz频率附近的放大光谱，显示出不对称的线形。

（c）原子级分辨的两个PTCDA和一个并五苯分子的等高AFM图像。

图3. 质子化和全氘化五苯分子的拉比振荡和ESR-AFM光谱。© 2023 Springer Nature

（a）驱动T_X-T_Z跃迁（f _RF = 1,540.5 MHz）的拉比振荡显示相干自旋操纵。

（b）并五苯-d₁₄（红色）的ESR-AFM光谱，比并五苯-h₁₄（灰色）的共振窄得多。

（c）并五苯-d₁₄的拉比振荡衰减时间较长，为16 ± 4 μs。

图4. 并五苯不同取向分子和不同同位素的ESR-AFM光谱和拉比振荡。© 2023 Springer Nature

（a）用CO功能化尖端测量的几个单独并五苯分子的AFM形貌图像。

（b）并五苯-h-d₁₃同位素物分子（蓝色）显示出与两个单独并五苯分子-d₁₄完全不同的ESR-AFM 光谱。

（c）两个分子T_X-T_Z和T_X-T_Y跃迁的拉比振荡。

5.【成果启示】

本工作介绍的单分子ESR-AFM表征对未来基础研究具有重要意义。单分子ESR-AFM可以与原子操作和表征相结合，从而为了解量子元素退相干的原子起源和基础量子传感实验铺平道路。同时，该系统在非热平衡状态下被引入和研究，从而消除了在液氦温度和大磁场下测量的需要。在10 μs尺度上的自旋相干性研究是未来人造量子系统和基础局域量子传感实验的一个重要飞跃。

原文详情： Single-molecule electron spin resonance by means of atomic force microscopy. https://www.nature.com/articles/s41586-023-06754-6。

【导读】

层层组装范德瓦尔斯（vdW）异质结构是固态物理学、材料科学和化学领域新发现的基础。尽管目前很多取得了成功，但所有当前的二维材料（2DM）转移技术都依赖于使用聚合物辅助，这限制了多层异质结构的界面洁净度，从而影响电子输运性能和光电应用的潜力。依据聚合物辅助的二维材料异质结制备技术对样品的制备有多重限制，（1）层间聚合物残留会限制可使用器件的尺寸；（2）对很多空气氧化的材料，界面处的气泡（主要包括聚合物残留，空气，水等）会导致被包裹材料的氧化变性；（3）对于复杂多层二维材料的构成的器件（例如：发光器件LED），聚合物辅助转移技术杂质残留问题会导致器件可利用空间很小，通常在几个微米尺寸；（4）聚合物不能使用在超真空转移中；（5）聚合物转移技术不能用来制备有机溶剂样品以及生物样品。因此，得到超洁净界面以及大面积转移，和复杂有机样品制备，是目前急需解决的重大挑战。

在本文中，曼彻斯特大学Roman Gorbachev教授等人（主页 https://www.rglab.co.uk/）提出了一种新颖的无聚合物转移平台，用于快速简便地组装异质结构，该平台利用可重复使用的柔性无机氮化硅薄膜。该平台能够快速、可重复地生产二维异质结构，包括使用剥离材料和CVD生长的材料。该技术可以得到具有无层间污染的完美界面和相应的优异电子输运器件，仅受到所使用晶体的大小和固有质量的限制。此外，去除对聚合物载体的需求为范德华异质结构的制备提供了新的可能性：在高达600°C的高温下进行组装，以及在超高真空（UHV）和材料完全浸泡在液体中的不同环境中进行组装。文章首次展示了UHV异质结构组装，并展示了石墨烯莫尔超晶格结构，其结构均匀性提高了一个数量级以上。作者相信，广泛采用新型无机二维材料组装策略将充分发挥范德华异质结构作为新物理和先进光电技术平台的潜力。相关文章以“Clean assembly of van der Waals heterostructures using silicon nitride membranes” 发表在NatureElectronics上。文章第一作者为Wendong Wang博士，Nick Clark博士 Matthew Hammer 博士，以及Amy 通讯作者为Roman Gorbachev教授。其中Wendong Wang 博士在2022年就以独立作者在Nature Reviews Physics上提出该方法。 

【核心创新点】

报道了二维材料的无机转移技术，解决了二维材料异质结制备当中的界面杂质问题。为新的器件制备以及二维材料的工业化使用提供了技术基础。

【数据概览】

图一：氮化硅薄膜的制备以及石墨烯异质结制备

图二：石墨烯电学性能比较以及复杂LED器件制备和光学验证

图三： 超真空制备技术以及石墨烯转角均匀性验证

图四： CVD 材料大面积转移

【成果启示】

该研究表面，氮化硅薄膜可以用来作为二维材料异质结植被的载体，该方法制备的异质结界面可以达到原子级别的洁净。为复杂异质结制备，器件加工，以及大面积转移提供了技术支持。

原文详情：https://www.nature.com/articles/s41928-023-01075-y