Acta Mater.:“老铁,铁酸镓薄膜的多铁性能没毛病!”


【引言】

多铁材料是一种新型多功能材料,其在高密度数据存储、传感器和自旋电子器件等领域都有广阔的应用前景。多铁性材料不仅兼具铁电性和磁性,并且铁电性与磁性之间可能存在磁电耦合效应,从而可以实现铁电性和磁性之间的相互调控。尽管多铁材料的磁电效应研究已开展50余年,但室温单相多铁材料仍屈指可数。在众多的多铁材料中,GaFeO3(GFO)具有宽温域的结构稳定性和可调控的居里温度(Tc),实际应用潜力大,引起了各国学者的广泛关注。

【成果简介】

近日,华盛顿大学李江宇教授国立交通大学朱英豪副教授湘潭大学谢淑红教授(共同通讯作者)等人在Acta Materialia上发表了一篇名为“Tuning Fe concentration in epitaxial gallium ferrite thin films for room temperature multiferroic properties” 的文章,验证了单相GFO薄膜在室温下具有铁电性和磁性。该研究采用双靶材的脉冲激光沉积(PLD)工艺,成功制备了具有不同Fe含量的单相GFO薄膜。研究发现当过量的Fe分布在GFO晶胞内合适的阳离子位点时,薄膜的Tc高于室温。在室温下,通过光学二次谐波极图(SHG)、电滞回线、热释电曲线和压电力显微镜(PFM)证实了GFO薄膜的铁电性,并且通过施加面内磁场观测了外磁场调控的压电响应变化,证明了GFO薄膜的室温磁电耦合现象。GFO薄膜的磁电耦合现象可以解释为:GFO的磁性来源于Fe1-O-Fe2链的超交换相互作用,而过量的Fe原子可以在GFO晶格内形成额外的Fe1-O-Fe*键,当面内(沿c轴)磁场从0 Oe增加到2000 Oe时,Fe2和Fe*晶位处的磁矩增大而Fe1晶位处的磁矩减小,并且这些磁矩的变化导致Fe2和Fe*晶位处的扭曲八面体沿面外(沿b轴)的变形增大,从而增强了GFO薄膜的压电响应。这一系列研究证实了室温下具有过饱和Fe含量的GFO薄膜为具有磁电耦合的室温单相多铁材料,为其在微电子和自旋电子器件中的应用打下了基础。

【图文导读】

图1. GFO的结构、局部磁构型和键长

(a)GFO的结构,包含了Ga1,Ga2,Fe1和Fe2四个子晶格;

(b)上图:GFO中Fe1和Fe2晶位处沿c轴的局部磁构型,箭头指示了Fe 1和Fe 2晶位处的磁矩方向;下图:在Fe1和Fe2八面体中的Fe-O键长,箭头显示Fe原子偏离中心的位移和方向;

(c)上图:具有过量Fe离子的GFO中Fe1,Fe2和Fe*晶位处沿c轴的局部磁构型;下图:Ga2和Fe*八面体中的Ga/Fe-O键长。

图2. GFO薄膜的XRD分析

(a)GFO(0,50,100和200)薄膜的面外 XRD图;

(b)GFO(0)和(c)GFO(50)薄膜沿GFO (311)面,YSZ (111)面和ITO (111)面的-扫描图。

:“GFO(X)”表示薄膜沉积过程中,每个靶材切换循环过程内,激光轰击GFO靶材100次时,激光轰击Fe2O3靶材次数为X(= 0,20,50,100,200)的情况下所制备的薄膜。

图3. GFO的EDS元素分布图和STEM

(a-d)GFO(200)薄膜表面上Fe和Ga元素在(a,b)和(c,d)1区域的EDS元素分布图;

(e)GFO(50)薄膜的低倍率STEM图像;

(f,g)包含ITO/YSZ和GFO/ITO界面的高倍率Z-衬度STEM图像。

图4. GFO薄膜室温磁性能的研究

(a)GFO(X)和Fe2O3薄膜的磁化强度与温度关系图;

(b)GFO(X)薄膜的Tc以及80 K温度条件下磁化强度与温度关系图;

(c)GFO(100,200)薄膜在室温下的磁滞回线,插图为GFO(0,200)薄膜在80K温度条件下的磁滞回线;

(d-e)GFO(X)和Fe2O3薄膜的(d)XAS和(e)XMCD光谱图。

图5. GFO薄膜室温铁电和压电性能的研究

(a)随偏振角变化的GFO(100)SHG极图;

(b)GFO(100)的电滞回线;

(c)不同极化状态下GFO(100)薄膜的热释电电流与温度变化关系图;

(d)GFO(200)的蝶形曲线和单点PFM相位-电压图;

(e,f)GFO(200)在PFM写畴后读取的振幅和相位分布图;

(g)GFO(200)上15个点一阶和二阶谐振压电响应平均值与AC电压之间的关系。

图6. GFO薄膜磁电耦合性能的研究

(a-c)GFO(50)薄膜在0 Oe和2000 Oe下的(a)一阶谐振压电响应、(b)二阶谐振压电响应和(c)压电响应回线图;

(d)0 Oe和(e)2000 Oe下的GFO(50)的PFM振幅分布图;

(f)相应的直方图分布。

【小结】

该研究使用双靶材的脉冲激光沉积(PLD)工艺成功制备了具有不同Fe含量的GFO(X)薄膜,并且获得的GFO(X)薄膜为高质量的单相外延薄膜。结合超导量子干涉设备(SQUID)、XAS和X射线磁性圆二色性(XMCD)等技术,揭示了GFO(X)薄膜的室温亚铁磁性,GFO(X)薄膜的Tc温度提升到室温以上是由于过量的Fe分布在GFO晶胞内合适的阳离子晶位。通过SHG、电滞回线、热释电曲线和PFM等技术验证了GFO(X)薄膜的室温铁电性和压电性,证实了GFO(X)薄膜的室温多铁性,并且通过外部磁场调控压电响应证明了材料的室温磁电耦合效应。因此,这一系列的研究证实了单相GFO(X)薄膜为室温下具有磁电耦合效应的单相多铁材料。

【文献信息】

文献链接:Tuning Fe concentration in epitaxial gallium ferrite thin films for room temperature multiferroic properties(Acta Materialia, 2018, doi.org/10.1016/j.actamat.2017.12.041)

本文由材料人编辑部金属材料学术组Nancy整理编译,点我加入材料人编辑部

材料测试,数据分析,上测试谷

分享到