复旦向红军Phys. Rev. Lett.: 氢离子嵌入实现磁电耦合


【背景介绍】

由于其深刻的物理性质(即铁电性与磁性的共存与耦合),以及在新型多功能器件中的潜在应用,多铁材料引起了广泛的关注。尤其结合快速的电写磁读,多铁材料可以用于非易失性的、低功耗和高密度的存储器件。基于此,理想的多铁材料在室温下应具有较大的铁电极化和自发磁化强度值,并具有较强的磁电(ME)耦合。遗憾的是,目前实验上还没有找到这种高性能的多铁性材料。在第二类多铁材料(如TbMnO3),铁电性起源于特殊的磁序,所以其铁电性和磁性紧密关联,具有本征的强磁电耦合效应,但是这一类材料的电极化值通常非常小。而在第一类多铁材料中,由于铁电性和磁性起源于不同的机制,导致其磁电耦合通常很弱。有趣的是,近期提出的利用氧八面体的旋转作为调控手柄来同时控制磁性(M)和极化(P)受到了广泛的关注。比如在杂化非常规铁电材料Ca3Mn2O7中,电极化起源于两个氧八面体转动模式和极化模式的三线性耦合,通过控制氧八面体的反向转动不仅可以调控电极化,而且也会调控其canting磁矩(由于Dzyaloshinskii-Moriya相互作用与Mn-O-Mn夹角息息相关)。而且,它的磁临界温度很低(TN = 118 K),canting磁矩小,而且实验上也没有证实其电极化可以通过外加电场翻转。因此,从物理和应用的角度来看,寻找强磁电耦合的新机制是非常有意义的。

【成果简介】

最近,复旦大学向红军教授团队报道了一种设计强磁电耦合多铁材料的普适方法:反铁磁过渡金属氧化物的氢离子嵌入。作者提出了“氢氧根”(即O-H共价键)可以作为实现磁电耦合的调控手柄。即氢离子的嵌入可以将反铁磁性(AFM)非极性材料转变成具有大铁电极化和磁矩的多铁材料,并且通过控制“氢氧根”的取向来同时调控磁性和铁电性。与此同时,作者还以氢离子插入钙铁石SrCoO2.5为例成功验证了这一概念。作者认为这种离子插入的方法将有望成为设计强磁电耦合和自旋电子多功能材料的普适方法。相关成果以“Realizing Magnetoelectric Coupling with Hydrogen Intercalation”发表于Phys. Rev. Lett.期刊上。

【图文导读】

图一、总体设计思路及(SrCoO2.5)8H1内磁电耦合示意图
(a)使用“氢氧根” 作为调控手柄同时控制磁性和铁电性的概念示意图;

(b)(SrCoO2.5)8H1内的磁电耦合。

图二、tet1和oct1两种构型电极化差值的起源
(a)极化改变的贡献:“氢氧根“旋转的贡献和电荷序变化导致的电荷转移的贡献;

(b)在oct1构型(左)和tet1构型(右)中,位于氧四面体Co1(灰色线)和氧八面体Co2(蓝色线)的态密度图,证明了电荷转移与电荷序之间的关系。

图三、(SrCoO2.5)8H1的四种构型示意图
(a)TT构型:两个氢氧根都指向氧四面体;

(b~c)TO和OT构型:一个氢氧根指向八面体,另一个指向四面体;

(d)OO构型:两个氢氧根都指向氧八面体。

【小结】

综上所述,作者通过引入了一个新的调控手柄-“氢氧根”,来同时控制AFM过渡金属氧化物中的磁性和铁电性。正如作者在氢离子插入SrCoO2.5例子中所阐述的那样,这是一种设计强磁电耦合室温多铁性材料的新方法。研究结果表明,这种离子嵌入的方法是设计新型功能性磁电和自旋电子材料的普适而有前景的方法。

文献链接:Realizing Magnetoelectric Coupling with Hydrogen IntercalationPhys. Rev. Lett.2019,122, 117601)

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