加州大学最新Science:抑制单层半导体中所有激子密度下的非辐射衰变


【引言】

过渡金属二硫属化物(TMDC)单层单层中的激子复合取决于激子生成速率(G)、背景载流子浓度和电子能带结构。在电容器结构中,通过改变入射泵浦功率和栅极电压(Vg))来调节光载流子G和背景载流子浓度。鉴于库仑相互作用,背景载流子将光产生的激子变成带电的电子,这些电子大多不会辐射地重新复合。在没有背景载流子的情况下,在低激子密度下,本征单层中的中性激子即使存在缺陷也能完全辐射复合。然而,在高激子密度下,中性激子的复合主要是激子-激子湮灭(EEA),即一个激子与另一个激子碰撞时的非辐射复合。在自然界中发现的所有激子材料都表现出EEA,这是所有有机和一些无机发光器件效率下降的主要原因。EEA效应与Auger重组有相似之处,后者通常在传统的自由载流子系统中观察到,也是在发光二极管和太阳能电池中观察到的效率下降的主要原因。通过参与准粒子的动量和能量守恒,EEA取决于上述第三个因素:详细的能带结构。

【成果简介】

今日,在美国加州大学Ali Javey教授团队等人带领下,同时调制了三个因素,除了Vg和泵功率,还通过施加单轴应变(ε)来改变电子能带结构。在适当的应变下,即使在高浓度的WS2、WSe2和MoS2单层中,所有的中性激子也会发生辐射重组,从而在所有测量的Gs中产生接近统一的量子产率(QY)。二维周期性晶体中电子态密度在拓扑上受到约束,表现出对数范霍夫奇点(VHSs),该奇点由能量色散中的鞍点产生。当跃迁能量接近VHS时,弱相互作用往往会因态密度(DOS)的增强而增强。在能量和动量守恒的基础上,研究发现当剥离TMDC单层膜表现出增强的EEA,因为这个过程的最终能量与固有的VHS相吻合。应变使最终能量远离VHS共振,并大大降低了硫基和硒基TMDC的EEA。因此,在一个厘米级化学气相沉积(CVD)生长的WS2单层中均匀地抑制所有Gs下的非辐射复合。相关成果以题为“Inhibited nonradiative decay at all exciton densities in monolayer semiconductors”发表在了Science

【图文导读】

图1在WS2中的光致发光量子产率

2 应变抑制EEA

3EEA抑制的一般性质

4大面积CVD生长的WS2上的高PL QY

文献链接:Inhibited nonradiative decay at all exciton densities in monolayer semiconductors(Science,2021,DOI:10.1126/science.abi9193)

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