Nature子刊: 2D/3D钙钛矿太阳能电池效率为什么低?


一、【导读】

3D钙钛矿太阳能电池在能量转换效率(PCE)上不断实现突破,但面临着较差的湿、光、热稳定性,限制了其商业化进展。2D钙钛矿中的原子级致密疏水配体界面不仅能够提升湿度稳定性,还能有效降低吉布斯能量提升其光热稳定性。研究者普遍认为混合维度的2D/3D钙钛矿太阳电池有望同时具备高效的PCE和优异的环境稳定性。

然而大量研究结果表明,2D/3D结构确实能够提升钙钛矿电池的稳定性,但是其效率普遍只有16-20%,远落后于3D钙钛矿电池的最高效率(25.7%)。研究者认为这由2D钙钛矿的内在缺点造成:导电性差,带隙宽,激子结合能强,阻碍了载流子的传输,从而抑制了电池的PCE。但是研究者针对这些方面的努力并没有使得电池的效率得到显著提升。因此,可能存在一种尚未揭示的机制在影响着电池效率。

二、【成果掠影】

近日,深圳大学苏陈良团队&澳门大学邢贵川团队在Nature Communications上发表一项最新研究,揭示了2D/3D钙钛矿中的光诱导载流子阻塞效应(photoinduced carrier blocking /PCB)是抑制电池效率的潜在元凶,文章题目为“Direct observation of photoinduced carrier blocking in mixed-dimensional 2D/3D perovskites and the origin”。

三、【核心创新点】

通过甲苯溶剂实现晶界松弛,设计了2D层状钙钛矿横向隔离3D钙钛矿晶粒的-钙钛矿薄膜(GIHP),为研究PCB效应提供了器件支撑。

通过光/暗条件测试发现GIHP薄膜的光致接触特性转变及负光电导效应,推断光诱导势垒源于2D/3D界面,进一步研究2D/3D界面的载流子动力学揭示了PCB效应的产生机制。

剖析垂直2D/3D钙钛矿薄膜中的相位排列,观测到高达几百meV的光致势垒,从而揭示了PCB效应如何限制2D/3D钙钛矿太阳能电池的短路电流和填充因子。

四、【数据概览】

图1 GIHP薄膜的设计和表征 © 2022 Springer Nature

(a) GIHP薄膜的实验制造过程示意图。

(b) 阳离子交换诱导的2D HP在3D HP颗粒边界处生长的示意图。

(c) 薄膜的随时间变化的PL光谱。

(d) 所获样品的SEM显微照片,比例尺为 5 μm。

图2 GIHP薄膜在黑暗和光照下的载流子传输特性© 2022 Springer Nature

(a) 用于光电测量的双端子ITO/GIHP薄膜/ITO器件配置示意图。

(b) 黑暗和照明下的相应 I-V 特性。

(c) GIHP薄膜的偏压依赖特性。

(d) 在黑暗和照明之间切换时ITO/GIHP结的不变肖特基势垒高度示意图。

(e) GIHP薄膜内光致能带变化示意图。黑色实线表示黑暗中的能带图,绿色虚线表示照明下的能带图。

图3混合2D/3D钙钛矿太阳能电池中的相位分布© 2022 Springer Nature

(a,) 传统观点(左图)和实际情况(右图)梯度混合立体膜的深度剖面相位分布示意图。黄色矩形(和黄色部分)表示 2D HP 组件,红色部分表示 3D HP 组件。

(b) 梯度混合尺寸薄膜的横截面SEM照片,比例尺为 500 nm。

图4 PCB效应如何限制2D/3D钙钛矿太阳能电池的性能© 2022 Springer Nature

(a, b) 混合维度 2D/3D HP 薄膜 a 在黑暗中和 b 在照明下传输的示意图,光照下的PCB效应限制了载流子的传输从而限制的电池性能。

(c, d) 文献报道的3D钙钛矿太阳能电池和2D/3D钙钛矿太阳能电池性能参数对比。

(e) 3D钙钛矿太阳能电池和2D/3D钙钛矿太阳能电池的J-V特性。红色实线代表最先进的混合维2D/3D HP太阳能电池的J-V特性,红色虚线代表其没有PCB效应的预期J-V特性。

五、【成果启示】

综上所述,本工作揭示了降低2D/3D钙钛矿电池效率的PCB机制。这项研究将启发后来研究者需要将注意力转向调控2D/3D界面中的光致诱导的能带陷阱,而不是专注于2D 钙钛矿的固有缺点。

原文详情:https://www.nature.com/articles/s41467-022-33752-5

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