福大Nature:分子筛中 Pt 迁移锁紧用于稳定的丙烷脱氢催化剂


一、 【科学背景】

在高温反应中开发同时具备长期催化稳定性、高活性和高选择性的催化剂是一项具有科学挑战性且技术上重要的任务。例如,丙烷脱氢(PDH)过程中常用的Pt-Sn/AlO催化剂易因金属烧结和积碳严重而迅速失活,需要高成本的再生处理。为此,研究者致力于开发更耐烧结和抗积碳的Pt基催化剂以提高稳定性,但至今仍无一种Pt催化剂能在工业相关条件下保持6个月以上的高活性和高选择性。

二、【科学贡献】

近日,福州大学化工学院、氟氮化工新材料全国重点实验室鲍晓军教授、朱海波教授团队联合中国科学院大连化学物理研究所叶茂研究员团队在Nature发表了题为“Pt migration-lockup in zeolite for stable propane dehydrogenation catalyst”的论文。本研究发现,通过调控沸石 silicalite-1(S-1)晶体 b 轴的长度,可控制其中封装的 Pt-Sn 团簇在晶体内的迁移和聚集行为。当 b 轴长度超过 2.00 μm 时,Pt-Sn 单体在丙烷脱氢(PDH)过程中迁移形成牢固锁定在 S-1 渠道内的 (Pt-Sn) 二聚体。这种结构在 550 °C 下可实现纯丙烷转化为丙烯,维持超过 6 个月的稳定运行,选择性高达 98.3%,转化率达 91%(接近平衡转化率),优于所有其他已报道的 Pt 基催化剂,接近 Rh 基催化剂的性能。尽管目前合成条件复杂、成本较高,尚难以工业化应用,但该研究提出的金属在沸石中迁移和锁定的调控策略,有望推动其他贵金属催化剂在工业中实现更长服役寿命的发展。

三、【图文导读】

图 1. 0.25% Pt-Sn@S-1 的扫描电子显微镜(SEM)图像及其PDH催化性能。© 2025 Springer Nature

图 2. 0.25% Pt-Sn@S-1 催化剂的扩散限制分析。© 2025 Springer Nature

图 3. Pt-Sn@S-1 催化剂在PDH反应中的稳定性和活性表现。© 2025 Springer Nature

图 4. 0.25% Pt-Sn@S-1(晶体 b 轴为 4.00 μm)催化剂的原子级表征。© 2025 Springer Nature

图 5. Pt-Sn@S-1 催化剂的迁移–聚集行为建模分析。© 2025 Springer Nature

图 6. 丙烷脱氢(PDH)反应在 S-1 沸石中 Pt-Sn₂ 单体与 (Pt-Sn) 二聚体上的理论计算。© 2025 Springer Nature

 

四、【科学启迪】

总之,本研究提出了一种通过调控金属在沸石通道内的迁移–聚集–锁定行为(migration–agglomeration–lockup)以构建超稳定金属@沸石催化剂的新策略。值得注意的是,这一策略不仅适用于 Pt-Sn 系统,还可推广至其他贵金属催化体系,如成功合成了具有抗烧结和抗积碳性能的 Pt-Ge@S-1 和 Pt-Zn@S-1 催化剂,它们在丙烷脱氢(PDH)反应中也表现出优异的稳定性,显示了该方法在开发高耐久性负载型催化剂方面的广泛应用潜力。

 

原文详情:Xu, Z., Gao, M., Wei, Y. et al. Pt migration-lockup in zeolite for stable propane dehydrogenation catalyst. Nature (2025). https://doi.org/10.1038/s41586-025-09168-8

本文由jiojio供稿

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