Nature：基于核磁共振信号的Pt单原子催化剂配位环境研究

负载型金属催化剂可实现对反应性的卓越控制和高金属利用率，接近分子系统的精确度。然而，准确解析局部金属配位环境仍具挑战性，阻碍了优化其设计以适应不同应用所需的结构-活性关系的发展。尽管电子显微镜可揭示原子分散情况，但用于多相催化的传统光谱方法仅能提供平均结构信息。苏黎世联邦理工学院Christophe Copéret、Javier Pérez-Ramírez等人开发基于¹⁹⁵Pt固体核磁共振（NMR）的超宽线技术，结合蒙特卡洛模拟，定量解析铂单原子催化剂（SACs）的配位环境、位点分布及动态演化规律，实现原子级精度表征。研究成果以“Coordination environments of Pt single-atom catalysts from NMR signatures”为题发表于Nature。

该研究主要创新点

1.技术突破：

首创低温超宽线¹⁹⁵Pt NMR方法，将检测时间从月级缩短至小时级，攻克低含量（~1 wt% Pt）SACs信号弱、谱线宽的难题。

2.定量模型创新：

建立化学位移张量参数（δₛₛ/Ω/κ）与配位环境的映射关系，通过蒙特卡洛模拟将NMR谱转化为“SAC指纹”，量化位点均匀性（σ、ρ参数）。

3.动态追踪能力：

首次实时监测合成过程（如退火步骤中Cl⁻配体去除）及反应失活机制（乙炔氢氯化中Pt过度氯化导致失活），揭示结构-性能关联。

4.普适性拓展：

成功应用于不同载体（N-掺杂碳、PTI、SiO₂），为双原子/团簇催化剂等复杂体系表征提供通用框架。

图1：平面型Pt(11)位点的¹⁹⁵Pt NMR

图2：静态和MAS ¹⁹⁵Pt固态核磁共振表征

图3：铂配位环境的质量指标

图4：可重复性、替代支持以及催化作用下的进化通过核磁共振（NMR）特征

论文地址：https://www.nature.com/articles/s41586-025-09068-x