ACS Nano:磁场增强光催化性能研究


【引言】

利用光催化剂,对太阳能进行捕获与转化并进一步将其用于化学燃料的存储以及有机污染物的消除,被认为是解决当前全世界能源与环境危机的重要途径之一。因此,目前当务之急是提升催化剂的性能。主流方法包括通过离子掺杂手段实现的能带工程,通过异质结构手段实现的界面设计等,然而尽管这些方法近年来取得了极大成功,但光催化剂的太阳能转化效率仍远远低于预期。为了进一步提升光催化剂性能,一些外场增强催化性能的工作逐渐受到重视。另一方面磁场尽管具有清洁高效无接触的特点,但由于塞曼能在室温下远小于半导体带隙,因此被认为难以在本质上调节催化剂光催化性能。

【成果简介】

近日,南京大学王敦辉教授和天津大学米文博教授(共同通讯作者)课题组在ACS Nano上发表了题为“Enhanced Photocatalytic Performance through Magnetic Field Boosting Carrier Transport”的文章。研究团队设计了α-Fe2O3/rGO 复合结构,并基于该复合结构界面载流子自旋极化的特性,在该体系中获得了室温负磁电阻效应,从而提高了参与光催化的载流子的迁移率。研究者提出了自旋相关特性在光催化过程中的作用机理,并利用这一机理实现了α-Fe2O3/rGO 复合结构催化剂对有机物降解以及光电流性能的提升。

【图文导读】

图1. α-Fe2O3/rGO 复合结构表征

(a) α-Fe2O3/rGO 复合结构XRD图谱;

(b) α-Fe2O3/rGO 复合结构拉曼图谱;

(c) α-Fe2O3/rGO 复合结构Fe 2p XPS图谱;

(d) α-Fe2O3/rGO 复合结构C 1s XPS图谱。

图2. α-Fe2O3/rGO 复合结构磁性、磁电阻性能表征

(a) α-Fe2O3/rGO 室温磁滞回线;

(b) 模拟α-Fe2O3/rGO 复合结构界面示意图;

(c) 模拟α-Fe2O3/rGO 复合结构自旋态密度;

(d) α-Fe2O3和α-Fe2O3/rGO 复合结构的室温磁电阻性能。

图3. α-Fe2O3/rGO 外磁场下光催化降解性能

(a) 外磁场下光催化设备示意图;

(b)α-Fe2O3/rGO 复合结构在不同外磁场下降解RhB性能;

(c) α-Fe2O3/rGO 复合结构在不同外磁场下降解RhB的动力曲线;

(d) α-Fe2O3/rGO 复合结构外磁场下降解其他有机物性能。

图4. α-Fe2O3/rGO 复合结构外磁场下光电催化性能

(a) α-Fe2O3/rGO复合结构外磁场下光电流性能;

(b)α-Fe2O3/rGO 复合结构在外磁场下的电子寿命。

图5.磁场增强α-Fe2O3/rGO 复合结构光催化性能机制图

(a) α-Fe2O3/rGO复合结构无磁场时的电子空穴对迁移;

(b)α-Fe2O3/rGO 复合结构在磁场下的电子空穴对迁移。

【小结】

研究者采用水热法制备了α-Fe2O3与还原氧化石墨烯复合材料,研究了在外磁场下该材料光催化降解多种有机物以及光电流情况。由于外磁场引起的负磁电阻效应,光催化性能得到显著增强。这一效应也为磁场在其它催化领域的广泛应用带来了新的可能。

文献链接:Enhanced Photocatalytic Performance through Magnetic Field Boosting Carrier Transport(ACS Nano, 2018, 12 (4), pp 3351–3359)

本文由南京大学王敦辉教授课题组供稿。

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