加州大学和斯坦福大学Nat. Nanotech.:范德瓦尔斯异质结构中的超快动力学


【引言】

过渡金属二硫化物(TMDC)半导体(MX2层具有2H对称性,M=Mo、W;X=S、Se、Te的MX2层),在单层厚度处具有直接间隙。它们具有的光与物质之间强烈的相互作用,极大地增强了电子-电子相互作用。单层TMDC的激子结合能是数百毫伏电子,比典型的硅半导体大两个数量级。单层TMDC为研究和控制与能量简并K和K'谷相关的谷自由度,提供了极好的平台。由于强自旋轨道相互作用,TMDC中的谷赝自旋耦合到电子/空穴自旋。TMDC层中范德瓦尔斯(vdW)异质结构的形成,影响其激发态动力学范围,从层内激子的解离和层间激子的形成到自旋和谷极化的弛豫。vdW异质结构提供了控制和优化组成材料的动态响应的有效方式。在本综述中,作者分析了TMDC异质结构中,电子动力学的最新进展,从飞秒延伸到微秒。在短时间尺度(≲1ps)下,动力学主要受异质结构中的电荷转移和能量弛豫过程的支配。在较长的时间尺度(≳1ps),层间激子的重组和自旋和谷自由度的松弛相关。

【成果简介】

近日,美国加州大学伯克利分校Feng Wang斯坦福大学Tony F. Heinz(共同通讯)作者等人,分析了过渡金属二硫化物(TMDC)异质结构的独特激发态动力学。TMDC单层膜是研究最广泛的二维半导体,具有突出的激子态和可达到的谷自由度。许多TMDC异质结构的特征是交错的能带排列。该能带排列异质结构中的激发态的演变具有重要作用,包括层之间的超快电荷转移,层间激子的形成,以及驻留载流子中长寿命的自旋和谷极化的存在。本文回顾了最近的实验和理论研究,阐明了TMDC异质结构中的电子动力学,从飞秒的时间尺度延伸到微秒,讨论这些效应对于光电子,谷电子和自旋电子器件中的潜在应用的相关性。相关成果以Ultrafast dynamics in van der Waals heterostructures”为题发表在Nature Nanotechnology上。

【图文导读】

1 TMDC垂直范德瓦尔斯(vdW)异质结构的能带排列

(a)MoS2/WS2垂直异质结构中的电子态计算图;

(b)I型(顶部)和II型(底部)能带排列的异质结构中的电荷转移的示意图;

(c)Perdew-Burke-Ernzerhof泛函(DFT-PBE)(蓝色)和G0W0(粉红色)从头算密度泛函理论计算各种TMDC的带边能量图。

2垂直TMDC异质结构中超快速电荷转移的分析

(a)MoS2/WS2异质结构的示意图和能量分辨瞬态吸收光谱图;

(b)MoS2/MoSe2异质结构(蓝色)和单层MoS2(紫色)的示意图和时间分辨差分反射图;

(c)不同扭转角的MoS2和MoSe2异质结构中的电荷转移(红色阴影)和重组(蓝色)时间图;

(d)在MoS2/WS2/MoS2三层异质结构中,MoSe2A激子的能量激发后,MoS2A激子的能量的差分反射图

(e)MoS2/MoSe2中的光致发光猝灭图;

(f)MoS2/WS2异质结构中的吸收能量特征图。

3 TMDC异质结构中电荷转移的鲁棒性和超快性的理论分析

(a)声子介导的电子转移的示意图;

(b)空穴转移示意图;

(c)两层扭曲布里渊区的俯视图;

(d)空穴传递的布里渊区的俯视图。

4 TMDC材料中自旋谷信息载体的动态分析

(a,b)不同外部磁场下,单层TMDC材料中的三价(a)和驻留电子(b)的自旋谷动力学图;

(c)对齐排列的WSe2/MoSe2异双层的时间分辨光致发光图;

(d)电荷中性时,大扭曲角WSe2/MoS2异质结构中谷极化空穴群、总空穴数和谷极化的衰变动态图;

(e)大扭转角WSe2/MoS2异质结构中,载流子浓度的函数的空穴群(蓝色)和自旋谷(红色)寿命图;

(f,g)电子掺杂(f)和空穴掺杂(g)异质结构中,层间电子-空穴复合过程的示意图。

5 WSe2/MoS2异质结构中间隔散射的潜在起源

(a)与温度有关的谷极化衰变动态图;

(b)间隔散射时间的温度依赖性;

(c)单层MoS2的共振拉曼光谱;

(d)在2.0 eV附近激发,K点声子的双共振拉曼过程图。

6 vdW异质结构中的自旋谷传输

(a)器件左边缘的纯自旋谷不平衡的光学激发,产生向右流动的纯旋转谷扩散电流,没有任何相关的充电电流图;

(b)空间和时间分辨泵浦-探针光谱成像旋转谷电流的光束聚焦到样品上的线图;

(c)实验测量异质结构中,纯谷不平衡的时空演变图;

(d)扩散衰减模型的1012cm-2的初始空穴掺杂的结果的模拟图。。

【结论和展望】

尽管范德瓦尔斯异构结构中,激发态的研究取得一定的进展,但在理解电荷转移过程、自旋和谷松弛动力学方面,仍然存在许多问题。在TMDC异质结构中,电荷转移过程的完整图像仍然难以获得。尽管在TMDC单层和异质结构中,都存在强烈束缚的激子。但到目前为止,这种机制并未完全解释了电子和空穴之间的库仑相互作用。虽然可以说激子态是准粒子带状态的叠加,但是激子相关性的定量图像仍然是挑战。在这种情况下,影响激子相互作用的异质结构的介电环境,是否也影响电荷转移过程的速率和效率是非常有趣的。此外,TMDC中库仑相互作用的电介质变化,改变了准粒子带结构,提供了Q和Γ谷在电荷转移过程中作用的测试途径。其次,在时间分辨率上,电荷转移的时域探针受到仪器响应函数的限制,通常不能产生精确的电荷转移时间。此外,光学测量具有有限的空间分辨率,在两层之间形成平均莫尔图案。这可能导致改变电荷转移时间的预测趋势。通过改进的时间分辨率和/或空间分辨率克服这些限制。同样,关于TMDC异质结构中的自旋和谷值动力学存在许多突出问题。需要做更多的工作,才能完全理解它们在TMDC异质结构中的内在动力学、动力学对成分TMDC材料的依赖性,它们的相对晶体学排列以及它们在多层中的堆叠顺序。

文献链接:Ultrafast dynamics in van der Waals heterostructures(Nature Nanotechnology, 2018, DOI: 10.1038/s41565-018-0298-5)。

本文由材料人编辑部张金洋编译整理。

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