10月Nature/Science盘点:中科大&北航凭燃料电池登Science,木头大王连续两天发顶刊


本篇文章为大家梳理了10月份材料、化学领域NS发文情况。相关成果已收录入材料人最新上线产品库。

1. Nature:让所有人喝上可饮用水

X登月计划工厂Jackson LordPhilipp H. Schmaelzle(通讯作者)等人阐释了如何利用AWH为十亿人提供SMDW的方案。利用谷歌地球引擎,作者引入了假定的一平方米设备,发现相对湿度从30%到90%时,SY曲线则从0.2上升至2.5升/千瓦时(对于2平方米设备,SY曲线则从0.1上升至1.25升/千瓦时)。这一设备表现可以满足每人每天平均5升饮用水需求指标。此外,作者还分析绘制了现有设备和新型吸附剂类别的影响潜力,认为随着技术的不断进步,在热力学极限之内完全可以达到上述指标。事实上,这些性能指标已经在吸附剂材料的相关实验中付诸实现。总而言之,该研究提供的工具可以为旨在最大化全球影响力的大气水富集设备开辟新的设计思路,同时还可以为利用现有技术实现可持续发展目标(SDGs)的持续努力提供信息和帮助。Jackson Lord同时也为第一作者,2021年10月27日,相关成果以题为“Global potential for harvesting drinking water from air using solar energy”的文章发表在Nature上。

文献链接:Global potential for harvesting drinking water from air using solar energy(Nature, 2021, DOI: 10.1038/s41586-021-03900-w)

2. Nature:SnO2电极上具有原子相干层的钙钛矿太阳能电池

来自韩国浦项滚球体育 大学Min Gyu Kim和韩国蔚山国立科学技术院Tae Joo Shin、Sang Il Seok课题组,报道了钙钛矿薄膜和用含Cl的FAPbI3钙钛矿前驱体(Cl-cPP)溶液涂覆的Cl-键合SnO2(Cl-bSO)电极之间的相干夹层的形成。本工作通过表面敏感的掠入射X射线吸收精细结构(XAFS),同步辐射掠入射广角X射线衍射(GI-WAXD)和高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)探究了这种夹层的存在。通过这些分析表征,本工作推断在钙钛矿和SnO2之间形成了晶态的FASnClx相作为原子共格的中间层。这种钙钛矿和ETL之间的中间层降低了界面电荷复合损失和接触电阻,从而实现了功率转换效率为25.8%的PSC。相关论文以题为“Perovskite solar cells with atomically coherent interlayers on SnO2electrodes”发表在Nature上。

论文doi:

https://doi-org-443.webvpn.bjmu.edu.cn/10.1038/s41586-021-03964-8

3. 胡良兵固态电池Nature

美国布朗大学Yue Qi、美国马里兰大学胡良兵教授课题组探索了一种聚合物离子导体的设计策略,即扩展分子间聚合物结构,将Li+的输运与聚合物的节段弛豫解耦,从而获得高离子电导率。本工作表明,通过铜离子(Cu2+)与一维纤维素纳米纤维的配位,在通常离子绝缘的纤维素中,分子通道的开放可以使Li+离子沿着聚合物链快速传输。除了具有较高的Li+电导率外,Cu2+配位的纤维素离子导体还具有较高的迁移数(0.78,而其他聚合物仅为0.2~0.5)和较宽的电化学稳定窗口(0-4.5V),可以同时容纳Li金属负极和高电压正极。这种一维离子导体还允许在厚的LiFePO4固态正极中进行离子渗透,以应用于具有高能量密度的电池。此外,本工作还验证了这种分子通道工程方法与其他聚合物和阳离子的普适性,实现了类似的高电导率,其意义可能超越安全、高性能的固态电池范畴。相关研究成果以“Copper-coordinated cellulose ion conductors for solid-state batteries”为题发表在Nature上

文献链接:“Copper-coordinated cellulose ion conductors for solid-state batteries”. Nature (2021). https://doi-org-443.webvpn.bjmu.edu.cn/10.1038/s41586-021-03885-6

4. Nature:电荷复合对有机太阳电池中三重态激子的作用

来自剑桥大学,蒙斯大学,加州大学圣巴巴拉分校的科研团队发现在大多数使用NFA的有机太阳能电池中,开路条件下的大部分电荷复合是通过形成非发射的NFA三重态激子进行的;在基准PM6:Y6混合物中这一比例达到90%,从而使开路电压降低60mV。本文通过设计NFA三重态激子和自旋三重态电荷转移激子之间的实质性杂交来阻止通过这种无辐射通道的复合。模型表明,从自旋三重态电荷转移激子到分子三重态激子的背电荷转移速率可以降低一个数量级,使自旋三重态电荷转移激子重新解离。本文展示了抑制三重态激子形成的NFA系统。这项工作为太阳能电池的设计提供了一条途径,其能量转换效率可达20%或更高。相关工作以题为“The role of charge recombination to triplet excitons in organic solar cells”的文章在《Nature》发表。

文献链接:The role of charge recombination to triplet excitons in organic solar cells”. Nature (2021). The role of charge recombination to triplet excitons in organic solar cells | Nature

5. 冯新亮Nature:纯有机材料中的强相关性

来自德国德累斯顿工业大学和马普微结构物理研究所的冯新亮、瑞士联邦材料科学与技术实验室的Pascal Ruffieux、葡萄牙国际伊比利亚纳米技术实验室的Joaquín Fernández-Rossier课题组,采用表面合成的方法制备了一维含S=1多环芳香烃三角烯的自旋链。利用扫描隧道显微镜和4.5 K下的光谱,在原子尺度上探测了开放自旋链和循环自旋链中长度依赖的磁激发,并直接观察到其中的间隙自旋激发和分数阶边态。精确的对角化计算提供了决定性的证据,证明自旋链在Haldane对称保护拓扑相中是由S=1双线性-双二次哈密顿量描述的。相关论文以题为“Observation of fractional edge excitations in nanographene spin chains”发表在Nature上

文献链接:“Observation of fractional edge excitations in nanographene spin chains”. Nature 598, 287–292 (2021). https://doi-org-443.webvpn.bjmu.edu.cn/10.1038/s41586-021-03842-3

6. Nature:双层石墨烯中轨道磁驱动的量子反常霍尔效应

美国德州大学理查森达拉斯分校Fan Zhang团队和慕尼黑大学R. Thomas Weitz提出了电导率为2e2h-1(其中e为电荷,h为普朗克常数)的双层石墨烯,这种双层石墨烯不仅能在异常小的磁场和5开尔文下工作,而且还表现出磁滞现象。本工作通过实验表征为轨道磁驱动的QAH行为提供了令人信服的证据,这种行为可以通过电场、磁场以及载波信号进行调节。本工作制备的双层石墨烯所观测到的QAH相不同于以往的观测,这是由于其独特的铁磁和铁电顺序,其特征是量子化的异常电荷、自旋、谷和自旋谷霍尔行为。相关成果以题为“Quantum anomalous Hall octet driven by orbital magnetism in bilayer graphene”发表在了nature上。

论文doi:https://doi.org/10.1038/s41586-021-03849-w

7. Nature三剑合璧!西交金明尚、加州大学殷亚东、上交邬剑波共同调控铂催化剂性能

西安交通大学的金明尚、美国加州大学河滨分校的殷亚东和上海交通大学的邬剑波等人联合发现,当超薄铂壳层沉积在钯基纳米管上时,纳米管通过磷化作用和去磷化作用可发生扩张或收缩,从而引发Pt(100)晶格的应变变化,其变化范围可从−5.1%调整到5.9%。作者利用这一应变控制策略调控铂壳层的电催化活性,并发现针对甲醇氧化和析氢反应的应变-活性的相关关系分别遵循M型曲线和穹形火山型曲线。该方法未来可用于筛选晶格应变,从而优化金属催化剂的性能。该文章近日以题为“Mastering the surface strain of platinum catalysts for efficient electrocatalysis”发表在知名顶刊Nature上。

文献链接:Mastering the surface strain of platinum catalysts for efficient electrocatalysis(Nature2021, doi: 10.1126/science.abf3427)

8. 既是一作又当通讯,Nature教你如何成像电子晶格

加州大学伯克利分校的Shaowei Li(同时为共同第一作者)、Michael F. CrommieFeng Wang(共同通讯作者)等人合作设计了一种非侵入性的STM光谱技术对WSe2/WS2摩尔异质结构中的二维维格纳晶体进行实空间成像。这种方法利用了靠近WSe2/WS2摩尔超晶格的石墨烯传感层,进入石墨烯层的局部STM隧道电流由WSe2/WS2摩尔异质结构中的底层维格纳浸提的电子晶格进行调制。研究对在部分电子填充(n= 1/3, 1/2 ,2/3)的维格纳晶格构象实现了直接可视化(其中n是每个位点的电子数)。研究发现,n= 1/3和2/3的维格纳晶体分别具有三角和蜂窝状晶格,可最大程度上地减少最近邻轨道占据情况。而n= 1/2态维格纳晶体可自发打破原始C3对称并形成条纹相。该研究为理解WSe2/WS2摩尔异质结构中的维格纳晶体状态奠定了坚实的基础,并提供了一种适用在于其他系统中成像新型相关电子晶格的方法。本文共同第一作者为Hongyuan LiShaowei Li,研究成果以题为“Imaging two-dimensional generalized Wigner crystals”发布在国际著名期刊Nature上。

文献链接:Imaging two-dimensional generalized Wigner crystals,Nature,2021, DOI: 10.1038/s 41586-021-03874-9.

9. Nature:三维多孔金属有机晶体

在自然界中已经发现了各种机械互锁结构,其几何形状和发挥独特功能的巨大潜力具有重要的科学意义。自20世纪70年代首次报道聚索烃和聚轮烷以来,由互锁骨架组成的材料具有的特殊力学性能一直是材料科学中长期探讨的问题。日本东京大学Hiroshi Sato和Takuzo Aida报告了一种三维多孔金属有机晶体,它的特殊之处在于其经线和纬线仅通过链连接。这种多孔晶体由四方晶格组成,并在客体分子中释放,吸收和交换时动态改变其几何形状,甚至在低温范围内也随温度变化而动态变化。作者沿a/b轴将晶体缩进,在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中的杨氏模量为1.77±0.16GPa,在四氢呋喃中的杨氏模量为1.63±0.13GPa,是目前报道的多孔金属-有机晶体中最低值。更加重要的是,流体静力压缩表明,该弹性多孔晶体沿其c轴变形最多,在压缩至0.88 GPa时发生5%的收缩而没有结构损坏。同时在0.46 GPa下获得的晶体结构表明,链接的大环在收缩时平移。预计本文基于机械互锁分子的设计将成为开发具有优异机械性能多孔材料的起点,为发展具有优异性能的可挤压多孔晶体铺平了道路。相关研究成果以“An elastic metal–organic crystal with a densely catenated backbone”为题在线发表在Nature。

文献链接:https://www.nature.com/articles/s41586-021-03880-x

10. Nature:扭曲双层石墨烯中非常规超导性的证据

正如Bardeen-Cooper-Schrieffer (BCS) 理论所描述的,超导性和相关绝缘体在魔角扭曲双层石墨烯(MATBG)中的出现增加了一种有趣的可能性,即其配对机制不同于传统超导体的配对机制。然而,最近的研究表明,即使库仑相互作用被部分屏蔽,超导性仍然存在。这表明MATBG中的配对在本质上可能是常规的,并且是其平带的大态密度 (DOS) 的结果。美国州普林斯顿大学Ali Yazdani教授将隧道和Andreev反射光谱与扫描隧道显微镜(STM)相结合,以观察MATBG中非常规超导性的几个关键实验特征。研究表明,低于转变温度Tc的隧道光谱与传统s波超导体的隧道光谱不一致,而是类似于具有各向异性配对机制的节点超导体的隧道光谱。同时观察到隧道间隙ΔT之间存在很大差异,这远远超过平均场,以及从Andreev反射光谱中提取的间隙 ΔAR 。即使超导受到抑制,隧穿间隙仍然存在,表明它是从赝间隙相中出现的。此外,当MATBG与六方氮化硼 (hBN) 对齐时,赝隙和超导性均不存在。此处报告的这些发现和其他观察结果为MATBG中超导性的非 BCS机制提供了大量证据。相关研究成果以“Evidence for unconventional superconductivity in twisted bilayer graphene”为题在线发表在Nature。

文献链接:https://www.nature.com/articles/s41586-021-04121-x

science

1. MOF鼻祖最新Science: 改善大气集水的金属-有机框架中水结构的演变

来自加利福尼亚大学伯克利分校、洪堡大学和芝加哥大学的学者通过大量的单晶x射线衍射测量和密度泛函理论计算,解释了最先进的集水金属有机骨架MOF-303的充水机理。第一水分子与极性有机连接物强结合;接着是额外的水分子形成孤立的团簇,然后形成团簇链,最后形成水网络。水结构的这种演变导致我们可以通过多元方法来修改孔隙,从而精确地调节第一个水分子的结合强度,并控制吸水行为。这导致了更高的产水量,以及再生温度和焓的可调性,并且不会影响容量和稳定性。相关工作以题为“Evolution of water structures in metal-organic frameworks for improved atmospheric water harvesting”的研究性文章在《Science》上发表。

链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj0890

2. 钙钛矿再登Science:具有高稳定性、高发光效率的MOF基无机钙钛矿

澳大利亚昆士兰大学侯经纬博士、王连洲教授联合来自巴黎大学、澳洲及欧洲同步辐射研究中心、利兹大学、英国剑桥大学Thomas D. Bennett教授和利兹大学Sean M. Collins教授等联合制备了一种基于金属有机骨架(MOF)玻璃和全无机钙钛矿的复合材料。研究人员利用传统的液相烧结技术加工了一系列的全新复合材料,证明了该种工业领域广泛应用的烧结技术可以适用于MOF玻璃及钙钛矿晶体这一全新的材料组合。可加工的复合材料对浸入水和有机溶剂以及暴露在热、光、空气和环境湿度中表现出很高的稳定性。光致发光至少比纯钙钛矿大两个数量级。玻璃在高激光激发下稳定钙钛矿,并且在浸水10000小时后仍保持约80%的光致发光。该文章近日以题为“Liquid-phase sintering of lead halide perovskites and metal-organic framework glasses”发表在知名顶刊Science上。

文献链接:Liquid-phase sintering of lead halide perovskites and metal-organic framework glasses(Science2021, doi: 10.1126/science.abf4460)

3. 中科大&北航Science:铂金属间化合物纳米催化剂的硫锚定合成用于燃料电池

中国科学技术大学梁海伟教授、林岳博士与北京航空航天大学水江澜教授课题组合作,通过一种高温硫锚定合成方法,在多孔硫掺杂碳(S-C)载体上制备了平均粒径< 5 nm的铂金属间化合物。本工作合成了由46种铂与其他16种金属元素组成的小尺寸金属间化合物催化剂库,并将其用于研究IMCs电催化氧还原活性与其二维晶面应力之间的关联性。所制备的部分金属间化合物催化剂在质子交换膜燃料电池中具有很高的质量效率,可以在0.9V下实现1.3~1.8 A mgPt-1的高活性。相关论文以题为“Sulfur-anchoring synthesis of platinum intermetallic nanoparticle catalysts for fuel cells”发表在Science上。

论文doi:DOI: 10.1126/science.abj9980

4. 胡良兵Science封面

马里兰大学胡良兵(通讯作者)等人报告了一种利用细胞壁工程将硬木平板塑造成多功能三维(3D)结构的加工策略。通过脱木素和水分清除以分解木材成分并封闭导管和纤维后,作者将收缩的木材浸入水中,在快速水冲击过程中部分重新膨胀木材,选择性地打开导管。由此可形成一个独特的起皱细胞壁结构,使材料可以折叠并模制成所需的形状。由此产生的3D模制木材强度是原始木材的六倍,制造的蜂窝芯材料的拉伸强度可达到300MPa,与广泛使用的轻质材料(如铝合金)相当,而其密度仅为0.75 g cm-3,成本大大降低。这种方法拓宽了木材作为结构材料的潜力,降低了对建筑和交通应用的环境影响。Shaoliang Xiao、Chaoji Chen、Qinqin Xia和Yu Liu为共同第一作者,2021年10月22日,相关成果以题为“Lightweight, strong, moldable wood via cell wall engineering as a sustainable structural material”的成为Science最新封面。

文献链接:Lightweight, strong, moldable wood via cell wall engineering as a sustainable structural material(Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abg9556)

5. Science:扭曲双层半导体中的电可调谐Feshbach共振

苏黎世联邦理工学院量子电子研究所ATAÇ IMAMOĞLU教授和IDO SCHWARTZ博士研究了一种MoSe2同质双层结构,其中层间相干隧穿允许电场控制的操纵和基态空穴层赝自旋的测量。本实验证明,即使当层内三子的能量高于散射态的能量时,具有相干层间空穴隧穿的双层TMD系统也会表现出诱导层间Feshbach分子的2D Feshbach共振。这样的共振用于通过电调谐Feshbach分子的结合能来增强驻留在不同层的激子和空穴之间的相互作用。相互作用强度是谷选择性的,并且可以诱导相邻MM位空穴之间的激子介导的铁磁相互作用。因此,本工作在探索莫尔晶格中的量子磁性方面可以发挥作用。本研究成果可以实现具有可调相互作用的简并玻色-费米混合物。该文章近日以题为“Electrically tunable Feshbach resonances in twisted bilayer semiconductors”发表在知名顶刊Science上。

文献链接:Electrically tunable Feshbach resonances in twisted bilayer semiconductors(Science2021, doi: 10.1126/science.abj3831)

6. Science:Ni多晶体中晶界速度和曲率不相关

工作介绍了一种通过测量不同时间间隔的微观组织来确定晶界速度的简单方法。利用镍在800°C退火过程中6次成像的三维组织,测量了已知晶体学中超过5 × 104个晶面的晶界曲率和速度。本工作的Ni多晶试样在950°C下退火6小时,然后在800°C下进行晶粒生长实验,以获得最小且恒定的位错密度。发现晶界速度与描述晶界晶体学的五个宏观参数之间有很强的相关性。速度对晶界晶体学的敏感性可能是缺陷介导的晶界迁移或晶界能各向异性的结果。晶界速度和曲率之间不存在相关性很可能是由于晶界网络施加约束的结果。该文章近日以题为“Extremely anisotropic van der Waals thermal conductors”发表在知名顶刊Science上。

原文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj3210

7. 王春生&Oleg Borodin电池登顶Science封面,哈工大尹鸽平&左朋建亮点评论

美国马里兰大学王春生教授和美国陆军研究实验室Oleg Borodin共同通讯作者)发现了一系列甲氧基乙胺螯合剂,通过溶剂化鞘重组极大地促进了界面电荷转移动力学,并抑制了正极和金属副极上的副反应,从而实现了能量密度为分别为412Wh/kg和471Wh/kg。基体而言,证明了在Mg2+和Ca2+的第一个溶剂化鞘中,多齿甲氧基乙基胺螯合剂[-(CH2OCH2CH2N)n-]能够实现高度可逆的Mg和Ca负极,并快速将Mg2+和Ca2+插入高压层状氧化物正极中。值得注意的是,这些螯合剂对Mg2+的亲和力是传统醚类溶剂的6-41倍,但富含螯合剂的溶剂化鞘通过重组绕过了能量不利的去溶剂过程,从而减少了过电位,消除了负极和正极伴随的副反应。此外,这些电解液的重组能可以通过改变螯合剂的介电常数和大小来调整。这项工作为二价金属电池提供了一种通用的电解质设计策略。相关研究成果以“Solvation sheath reorganization enables divalent metal batteries with fast interfacial charge transfer kinetics”为题发表在Science上。

对此,哈尔滨工业大学尹鸽平教授和左朋建教授做出重要展望,认为王春生教授和Oleg Borodin博士所提出的溶剂化鞘重组策略为实现部分去溶剂化以匹配活性材料框架结构提供了指导。溶剂鞘重组的应用应扩展到其他高比能量正极材料。因此,对二价金属阳离子溶剂化鞘的研究将有助于新电解液的开发,从而使得电极-溶剂化金属阳离子界面模型的建立得到广泛研究。相关评论以“Chelated electrolytes for divalent metal ions”为题发表在Science上。

文献链接:“Solvation sheath reorganization enables divalent metal batteries with fast interfacial charge transfer kinetics(Science,202110.1126/science.abg3954)

Chelated electrolytes for divalent metal ions(Science,2021, 10.1126/science.abi6643)

8. Science解读:通过抑制欠掺杂YBa2Cu3O7-δ中的电荷密度波恢复奇异金属相

查尔默斯理工大学Riccardo Arpaia、Floriana Lombardi团队利用其单胞在衬底诱导的强应变下的几何修饰调谐铜酸盐材料YBa2Cu3O7-δ(YBCO)薄膜中的基态来探究CDW与T线性行为偏离之间的关系。本工作发现,当抑制共振非弹性x射线散射检测到的CDW振幅时,高应变、超薄、欠掺杂的YBa2Cu3O7-δ薄膜的T线性电阻率得到恢复。这一发现暗示了欠掺杂铜酸盐中CDWs的出现与T线电阻率的偏离密切相关。本工作的结果说明了使用应变控制来操纵量子材料基态的潜力。相关成果以题为“Restored strange metal phase through suppression of charge density waves in underdoped YBa2Cu3O7–δ”发表在了Science上。

论文doi:https://doi.org/10.1126/science.abc8372

9. 南策文&林元华&金奎娟Science:超顺电弛豫铁电体中的超高能量存储

清华大学南策文院士林元华教授和中国科学院物理所金奎娟教授共同通讯作者)展示了通过超顺电态(SPE)设计可大幅度提高弛豫铁电薄膜的能量存储性能。究其原因,薄膜纳米域按比例缩小为几个单元的极性簇,因此几乎消除了极化切换滞后,同时保持了相对较高的极化。具体而言,作者制备了一系列钐(Sm)掺杂的yBiFeO3-(1-y)BaTiO3(Sm-BFBT;y=0.1 到0.9)弛豫铁电薄膜,Sm掺杂剂可以有效地增加局部异质性。同时,模拟了与温度相关的介电常数、域结构等。在30%超顺电Sm掺杂铁酸铋-钛酸钡薄膜中实现了每立方厘米152焦耳的超高能量储存密度,并显著提高了储能效率(在3.5兆伏/厘米的电场下超过了90%)。更加重要的是,充放电的可靠性和在宽温度范围内的性能稳定性也充分证明了弛豫铁电薄膜出色性能。相关研究成果以“Ultrahigh energy storage in superparaelectric relaxor ferroelectrics”为题发表在Science上。

文献链接:“Ultrahigh energy storage in superparaelectric relaxor ferroelectrics(Science,202110.1126/science.abi7687)

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