Nature Energy:新型策略使PQD太阳能电池兼具高转化效率和稳定性


一、【科学背景】

胶体量子点(CQDs)由于其独特的光电特性而引起了广泛的研究兴趣。卤化铅钙钛矿最近成为CQD的核心材料,在光电应用中比传统的金属硫族化合物具有更大的前景。在钙钛矿基CQDs (PQDs)中,环境稳定的光活性α-相钙钛矿晶体是通过配体辅助表面应变在纳米尺度上获得的。在太阳能电池应用中,与传统CQDs相比,PQDs具有更低的陷阱密度,显著抑制了非辐射电荷重组,从而实现了更高的外量子效率(EQE),同时减少了能量损失。PQDs同时兼具从加工的角度来看,PQD通过将结晶过程与沉积过程分离,在工业制造中比钙钛矿薄膜具有优势。这一特性还允许使用更环保的溶剂,而不是钙钛矿薄膜。然而,纯无机PQD由于八面体倾斜而产生的相对宽的带隙(>1.75 eV)限制了太阳通量的有效利用。PQD的溶液可加工性和相稳定性主要归因于表面配体如油酸(OAc)和油胺(OAm)的存在,但它们的长脂肪链会阻碍PQD活性层中的电荷传输。因此,用较短的配体代替这些配体是必要的。但这种配体交换过程会导致晶体相位退化,从而对光子到电流的转换效率产生负面影响。此外,由于有机阳离子与无机笼(PB6八面体)之间的键合较弱,因此在不诱导a位阳离子缺陷的情况下选择性取代有机PQDs的油基配体具有挑战性。这一挑战一直是在太阳能电池器件中使用有机PQDs的主要障碍。

二、【科学贡献】

本文成功地解决了有机PQD在太阳能电池中的应用问题,包括配体交换效率低下和光活性δ相的形成。采用碘化甲基铵(MAI)在异丙醇(IPA)中的配体交换策略,使长链油基配体在电子偶联增强的情况下被取代,同时保持α相的稳定。黑色α相的PQD有源层的使用显著降低了陷阱密度,优化了EQE并减少了器件中的能量损失。该太阳能电池获得了18.1%的准稳态(QSS) PCE,在开路条件下照明稳定性为1200小时,在80°C下稳定性为300小时。超过了许多基于量子点的太阳能电池。此外,本工作的相纯有机PQD器件表现出增强的长期稳定性。相关成果以“Alkyl ammonium iodide-based ligand exchange strategy for high-efficiency organic-cation perovskite quantum dot solar cells” 为题发表在国际著名杂志Nature Energy上。

图1不同配体交换方式下PQD层的光伏性能和表面特征;a,本工作所采用的PQD太阳能电池器件架构;b, AM 1.5 G单太阳光照下PQD太阳能电池的J-V特性;c, PQD太阳能电池的EQE光谱;d、e、FTIR (d)和PQD (e)固体根据不同配体交换方法的固态1h - mas NMR谱; f, 1h - mas NMR计算的表面配体/FA比;g、对各种PQD膜进行反卷积的归一化n1s计数/秒(CPS)。©2024 Springer Nature

图2 不同配体交换方式对PQD阱态的影响;a, PQD薄膜的TRPL光谱;b,根据TPV/TPC测量计算的PQD太阳能电池中的DOS;c,各种PQD有源膜的电子器件的SCLC测量;d, GIWAXS光谱的面外1D图;e, 不同配体交换条件下的PQD晶体和表面示意图; ©2024 Springer Nature

图3 PQD-MAI器件的太阳能电池性能; a、各种PQD太阳能电池的PCE统计; b, PQD太阳能电池在最大功率输出点的稳定稳定PCE; c,从认可的光伏测试实验室(Newport)获得的PQD-MAI器件的QSS J-V特性; d,在不同施加电压下,由TPV测量确定的器件的电荷重组寿命;e,不同光强下器件的实测VOC(圆),数据线性拟合(实线)及相应的理想因子(nid)。©2024 Springer Nature

图4:PQD太阳能电池的长期稳定性;a、电池温度为~35°C、n2大气中单太阳光照下开路状态下未封装PQD太阳能电池的长期稳定性评估;b,未封装的PQD太阳能电池在氮气气氛下,在80°C下黑暗储存的PCE跟踪;c、室温下,封装PQD-MAI太阳能电池在黑暗环境下的归一化PCE。©2024 Springer Nature

三 【创新点】

创造性采用碘化甲基铵(MAI)在异丙醇(IPA)中的配体交换策略,使PQD器件太阳能电池获得了18.1%的准稳态(QSS) PCE,同时兼具长期稳定性。

四【科学启迪】

本工作提出的碘化甲基铵(MAI)在异丙醇(IPA)中的配体交换策略为PQD器件太阳能电池的使用开辟了新途径,具有普适性。

论文详情:https://doi.org/10.1038/s41560-024-01450-9

本文由虚谷纳物供稿

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