中科院大连化学物理所,最新Nature!


【导读】

利用光催化剂颗粒(photocatalyst particles)进行水裂解反应是一种很有前途的太阳能燃料生产方法。其中,光诱导电荷从光催化剂转移到催化表面上是保证光催化效率的关键,但是理解这一过程还具有挑战性,因为它跨越了从纳米到微米、从飞秒到秒的广泛时空范围。虽然通过微观技术绘制了单个光催化剂颗粒上的稳态电荷分布图,并通过时间分辨光谱揭示了光催化剂聚集体中的电荷转移动力学,但是无法跟踪单个光催化剂颗粒中时空演变的电荷转移过程,并且其确切机制尚不清楚。

【成果掠影】

在2022年10月12日,中科院大连化学物理研究所李灿院士和范峰滔研究员(共同通讯作者)等人报道了通过对氧化亚铜(Cu2O)光催化剂颗粒进行时空分辨表面光电压测量(spatiotemporally resolved surface photovoltage measurements),以在单颗粒水平上绘制飞秒到秒时间尺度上的整体电荷转移过程。作者发现光生电子通过亚皮秒时间尺度上的面间热电子转移准弹道转移到催化剂表面,而光生空穴转移到空间分离的表面,并且通过微秒时间尺度的选择性俘获进行稳定。此外,作者还证明了这些超快的热电子转移和各向异性捕获机制挑战了经典的漂移-扩散模型,有助于光催化中的有效电荷分离,并提高光催化性能。作者预计该研究结果将用于说明其他光电器件的普适性,并促进光催化剂的合理设计。研究成果以题为“Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles”发布在国际著名期刊Nature上。

【数据概览】

图一、各向异性结构与表面电荷分布的关系©2022 Springer Nature Limited

图二、E-Cu2O颗粒的时间-分辨光电发射电子显微图©2022 Springer Nature Limited

图三、EH-Cu2O的瞬态SPV谱©2022 Springer Nature Limited

图四、选择性助催化剂负载和光催化性能©2022 Springer Nature Limited

【成果启示】

总之,目前对时空跟踪电荷转移过程的研究为揭示光催化中的复杂机制奠定了实验范式。在光催化中,准弹道的面间电子转移和空间选择性捕获是促进有效电荷分离的主要过程。这些制度可用于描述其他光催化体系,如表面工程等。此外,它们与各向异性面和缺陷结构有关,为合理设计性能更好的光催化剂铺平了道路。

文献链接:Spatiotemporal imaging of charge transfer in photocatalyst particles.Nature,2022, DOI: 10.1038/s41586-022-05183-1.

本文由CQR编译。

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