Science:清华团队基于二维异质结首次同步实现电、热整流


近日,清华大学航天航空学院张兴教授、王海东副教授课题组与材料学院吕瑞涛副教授课题组合作,首次发现单层二维面内异质结材料可同时具有优异的电、热整流特性,其电整流比可达104,热整流比最高可达96%。新型二维面内异质结器件不仅具有原子厚度、宽带隙、高迁移率的优点,并且在大功率工作条件下,材料热导率沿着特定方向获得显著提升,无需外界冷却装置即可大幅降低高温热点温度和热应力,提升器件性能、延长使用寿命。该发现为研发新一代高性能电子芯片提供了新思路。相关研究成果发表于最新一期的Science期刊上,论文的共同第一作者为清华大学博士生张宇峰吕倩,通讯作者为清华大学张兴教授、王海东副教授和吕瑞涛副教授。

芯片是我国核心滚球体育 的“卡脖子”难题,随着芯片尺寸的逐渐降低,对材料科学和热科学等领域都提出了新的挑战。一方面,传统硅基晶体管的栅极宽度已达到物理极限,需要寻找下一代新型半导体材料进一步提高芯片的集成度。单层过渡金属二硫化物(Transition Metal Dichalcogenides, TMDCs)材料由于具有原子级厚度和极高的开关比,有望取代硅基材料进一步减小晶体管尺寸;另一方面,芯片的高度集成化会导致局部热流密度大幅上升,散热问题成为阻碍芯片产业发展的关键难题,但由于半导体材料中普遍存在的三声子散射作用,材料热导率随着温度升高而下降,在大功率工作条件下将加速芯片的热失效。

为了解决上述难题,研究团队采用常压化学气相沉积(Atmospheric-Pressure Chemical Vapor Deposition, AP-CVD)方法合成了单层MoSe2-WSe2面内异质结,采用高精度纳米定位和电子束曝光加工技术制备得到了具有不同界面转角的悬架H型电子器件,使用高角环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)和拉曼光谱扫描方法精确表征了异质结界面的原子结构、形貌、位置和角度(图1)。

图1 不同界面角度MoSe2-WSe2异质结器件的制备与表征

二维面内异质结器件的测量结果表明,当电子和声子垂直通过异质结界面时,器件具有最高104的电整流比和96%的热整流比(图2)。随着温度升高,正向导通电流和反向截止电流均增大,电整流比降低,而器件的热整流比变化不大;当异质结界面旋转45度时,反向截止电流显著增大,导致器件的电整流比明显下降,同时热整流比也降低至32%;当异质结界面旋转90度,即界面和电子、声子的运动方向平行时,电子和声子输运的不对称性消失,导致器件的电整流和热整流效应同时消失。

图2 MoSe2-WSe2异质结器件的电整流和热整流特性测量

研究团队通过分子动力学模拟揭示了单层MoSe2-WSe2面内二维异质结具有高热整流比的内在机制(图3)。一方面,界面两侧材料的非对称性导致温度梯度转变时界面处的声子态密度重合度存在明显差异,当热量从MoSe2流向WSe2时,声子态密度重合度更大,声子也更容易通过界面;另一方面,二维异质结界面形状的不规则和元素的局部掺杂会导致声子局域化效应,计算结果表明,当温度梯度方向从WSe2到MoSe2时,声子局域化效应更加显著,进一步抑制了该方向的声子输运。在这两个机制的共同作用下,器件具有96%的高热整流比。

图3 MoSe2-WSe2异质结热整流机理揭示

研究团队进一步发现热整流效应将显著提升电子器件在大功率条件下的散热能力。当面内异质结二极管器件处于反向截止状态时,通过器件的电流很小,器件几乎没有温升,热量的传递没有特定方向;而当二极管器件处于正向导通状态时,通过器件的电流随着功率升高而快速增加,从MoSe2到WSe2方向形成明显的温度梯度,该方向的热导率提升96%。材料热导率的增加将显著提升器件的散热性能,实验测量结果显示面内异质结器件可以承受60 V的大偏置电压,此时异质结界面温升约为100 °C(图4)。

图4 大偏置电压条件下MoSe2-WSe2异质结器件的界面温升测量

通讯作者简介


张兴,清华大学航天航空学院工程热物理所教授、所长,主要从事微纳尺度材料热物性研究及欧洲杯线上买球 高效利用研究,曾获教育部自然科学一等奖(2018,2007),国家自然科学二等奖(2011),日本机械学会热工学“国际成就奖”(2020),国际传热传质中心 “Hartnett-Irvine Award”(2018),亚洲热物性研究“重大贡献奖”(2013),日本传热学会学术奖(2021,2008)等奖项,发表期刊和国际会议论文400余篇,国际会议特邀报告60余次,负责国家十三五重点研发计划、国际重大合作项目、863项目、国家重大科研仪器专项、科学仪器专项各1项,国家自然科学基金重点项目3项;连续8次被爱思唯尔评为“中国高被引学者”。担任中国工程热物理学会副理事长、传热传质分会主任;中国计量测试学会热物性专业委员会主任;亚洲热科学与工程联合会副理事长、评奖委员会主席和创始会士(Founding Fellow);国际传热传质中心执行理事和科学理事;国际传热大会常务理事会主席等。

王海东,清华大学航天航空学院工程热物理所副教授,博士生导师,主要从事微纳尺度材料热物性研究和纳米功能器件研发,入选国家海外高层次人才引进计划,曾获得ASME微纳尺度传热传质会议最佳论文奖(2019),日本传热学会学术奖(2018),亚洲热科学及工程联合会青年科学家奖(2017)等奖项,在纳米尺度声子输运调控、热整流效应、生物单分子检测等领域发表论文40余篇,包括:Science、Nat. Commun.、Commun. Mater.、Carbon、RSC Adv.、Int. J. Heat Mass Transf.等;石墨烯热功能器件英文专著1篇;国际会议特邀报告10余次;授权美国发明专利1项、申请(授权)国家发明专利10余项。主持国家自然科学基金项目2项;参与多项国家重大科研仪器专项、原创重大项目等。担任Energy Storage期刊编委、MDPI Materials专刊Advances in Heat Transfer and Property Characterization of Nano Materials特邀编辑、热物理学报青年编委、Int. J. Heat Mass Transf.期刊编辑助理、国际微纳尺度传热会议、国际传热大会、亚洲热物性大会分会主席等职务。

吕瑞涛,清华大学材料学院长聘副教授,博士生导师,主要从事碳基低维材料缺陷设计及性能调控研究,侧重于晶格缺陷(掺杂原子、空位、界面等)的可控构筑、原子级构型解析以及在高效能源存储/转换器件、超灵敏分子探测、高性能催化等领域的应用性能研究。撰写英文学术专著3章,中文专著1章;在PNAS、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.等期刊发表论文150余篇;申请(授权)发明专利28项。主持完成/在研国家自然科学基金项目4项,中国航空工业集团公司委托项目2项;作为课题负责人承担国家重点研发计划项目1项,作为骨干完成国家重大科学研究计划项目2项。受邀在世界碳材料年度大会等国内外重要学术会议上作大会报告/特邀报告40余次,担任第四/五/六/八届国际石墨烯高峰论坛(深圳)“二维材料”分会主席。担任Carbon Letters(Springer Nature)期刊Associate Editor,SmartMat(Wiley)期刊青年编委;Materials, ES Energy and Environment等期刊编委。

参考文献:

Zhang Y. F. et al. Simultaneous electrical and thermal rectification in a monolayer lateral heterojunction. Science (2022).

DOI: 10.1126/science.abq0883

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq0883

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