Nature Energy:利用季铵卤化物阴阳离子钝化混合钙钛矿太阳能电池中的缺陷


【背景介绍】

有机-无机卤化物钙钛矿(OIHP)半导体包含一组独特的光电子属性,如强光吸收,高电荷载流子迁移率和长的内在载流子复合寿命,实现了比较高的电力转换效率(PCE)。但有机-无机卤化物钙钛矿薄膜的表面和晶界处的离子缺陷对钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性都是有害的。

【成果简介】

近日,来自美国内布拉斯加大学林肯分校黄劲松教授(通讯作者)等人研究发现季铵卤化物可以有效地钝化几种不同类型的杂化钙钛矿中的离子缺陷及其负电荷和正电荷成分。有效的缺陷钝化减少了电荷陷阱密度,延长了载流子复合寿命,这是由密度函数理论计算支持的。缺陷钝化将p-i-n结构器件的开路电压亏损降低到0.39V,并将效率提高到20.59±0.45%。此外,缺陷愈合也显着提高了膜在环境条件下的稳定性。该成果以题为“Defect passivation in hybrid perovskite solar cells using quaternary ammonium halide anions and cations”发表在了Nature Energy上。

【图文导读】

图1 季铵卤化物的器件结构和钝化机理

a)钙钛矿平面异质结太阳能电池的器件结构

b)组装在缺陷部位的季铵卤化物(QAH)的示意图

c)苯基-C61-丁酸甲酯(PCBM)的化学结构

d)L-α-磷脂酰胆碱,碘化胆碱和氯化胆碱的化学结构

e)与没有钝化的对照膜(蓝色)相比氯化胆碱层(红色)的钙钛矿膜的时间分辨荧光(PL)光谱

f)氯化胆碱处理装置(红色)的电荷载体寿命和PCBM层(蓝色)的控制装置

图2 钝化层相关装置性能

a)两步处理的MAPbI3器件的电流密度电压(J-V)特性

b)由PCBM(蓝色),L-α-磷脂酰胆碱(绿色),氯化胆碱(红色)和碘化胆碱(紫色)钝化通过两步处理的MAPbI3装置的J-V曲线

c)具有PCBM(蓝色),L-α-磷脂酰胆碱(绿色),碘化胆碱(紫色)和氯化胆碱(红色)的装置的V OC分布统计

d)一步加工FA0.83MA0.17Pb(I0.83Br0.173胆碱氯化物装置(红色) J-V特性曲线

e)在反向(红色)和向前(蓝色)扫描方向上测量的胆碱氯化物钝化制备的装置的J-V曲线

图3 钝化机制

a)通过热导纳光谱法获得的具有PCBM(蓝色)和胆碱氯化物钝化层(红色)装置的陷阱密度

b-e)具有最高占位价的Pb-1脯氨酸缺陷和等值面积的胆碱氯化物钝化PbI2表面的最高占据价带(b)和最低未占据导带(c)的等值面图带(d)和具有Pb簇缺陷的胆碱氯化物钝化的MAI表面的最低未占据的导带(e)

f)用氯化胆碱(橙色)和碘化胆碱(绿色)钝化的Pb-1脯氨酸缺陷表面的状态密度

g)具有Pb簇缺陷的氯化胆碱钝化(红色),碘化胆碱钝化(绿色)和未激活的MAI终止表面(蓝色)的DOS

h)在g的最低导带附近放大DOS(从-0.5到0.5eV)

图4 具有不同钝化层的钙钛矿太阳能电池的稳定性评估

a-d) 在空气中储存35天以上,相对于具有L-α-磷脂酰胆碱(蓝色)和氯化胆碱(红色)的装置初始参数PCE (a), J SC (b), V OC (c) and FF (d)的演变

e)1个太阳光照下26h未封装装置的最大功率点跟踪

f-h)没有钝化层(f),有L-α-磷脂酰胆碱(g)和有氯化胆碱(h)的OIHP膜的拍摄图像

i-k)没有钝化层(i)与有L-α-磷脂酰胆碱(j)和有氯化胆碱(k)的OIHP膜的图片

【总结】

本文证明了QAHs在OIHPs中钝化离子缺陷是一种通用的钝化方法,可显着提高OIHP太阳能电池的效率和稳定性。相信精密缺损愈合将是提高钙钛矿太阳能电池效率达到理论极限的重要方向,也是稳定钙钛矿型材料和器件的重要方向。

文献链接:Defect passivation in hybrid perovskite solar cells using quaternary ammonium halide anions and cations(Nature Energy, 2017, DOI:10.1038/nenergy.2017.102)

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