宁波材料所Energ. Environ. Sci.:在管状陶瓷基片上构建MOF/有机硅薄膜材料用于气体的高效分离


【引言】

尽管基于多孔碳和多孔沸石类的无机多孔薄膜具有优良的气体渗透和分离性。但这类薄膜很难复制,MOFs因为孔穴和性能的可调性具有优势。基于MOFs的薄膜可用于能源和环境相关的气体分离。在纯MOF薄膜上这些MOFs本身的可控隧道和选择吸附性的优势很难充分利用,因为在管状陶瓷基片上很难构建无缺陷的MOF薄膜。这种由MOF和有机框架复合混合基质薄膜 可能会达到出奇的高选择性但是却存在MOF粒子与聚合物之间由于两相的相容性产生的不可避免的界面缺陷,这也阻碍了该方面研究的进展。同时这种混合基质MOF/聚合物薄膜具有非常低的气体通量。

【成果简介】

近日,中科院宁波材料所陈亮(通讯作者)与福建省高分子材料重点实验室陈邦林(通讯作者)等人在Energy&Environmental Science上发表了一篇题为“Nanoscale MOF/Organosilica Membrane on Tubular CeramicSubstrate for Highly Selective Gas Separation ”的文章。该研究组提出一种通用高效的策略在管状陶瓷基片上设计合成了基于MOF的混合薄膜。将MOF与有机硅交联的策略复合MOF(可调的空穴尺寸,识别气体分子的特殊功能位点)与有机硅(可控的空穴尺寸,较高的水热稳定性,与陶瓷基质的亲和力)的优良特性。轻薄小巧的MOFs/有机硅复合薄膜能够管状陶瓷基片上形成并牢固键合。并且这种复合薄膜表现出与初始MOF关联的优良的气体分离性能、高选择性和高渗透率。这种分别基于ZIF-8 和 MIL-53-NH2的MOF和有机硅形成的纳米复合膜在室温下对H2/CH4(1:1)和CO2/CH4(1:1)两组混合物中H2、CO2分离性分别是H2/CH4分离比=26.5, H2通量=1.06×10-6 mol∙m-2∙s-1∙Pa-1和CO2/CH4分离比=18.2, CO2通量=1.44×10-7 mol∙m-2∙s-1∙Pa-1

【图文导读】

图1:以管状氧化铝为基质的MOF/ 有机硅纳米复合材料膜上用于气体分离示意图。


图2:不同MOF/有机硅薄膜的SEM电镜图


(A)ZiF-8/有机硅薄膜扫描电镜的图像的表面和横截面视图;

(B) MIL-53-NH2/有机硅薄膜扫描电镜的图像的表面和横截面视图;

(C) CAU-1-NH2/有机硅薄膜扫描电镜的图像的表面和横截面视图。

图3:不同MOF/有机硅薄膜对四种单组分气体的吸附性


(A) ZiF-8/有机硅薄膜对H2,N2,CO2和CH4的通量;

(B) MIL-53-NH2/有机硅薄膜对H2,N2,CO2和CH4的通量;

(C) CAU-1-NH2/有机硅薄膜对H2,N2,CO2和CH4的通量。

图4:不同MOF/有机硅薄膜对四组混合气体的选择吸附性


(A) ZiF-8/有机硅薄膜对H2/CH4,H2/N2,CO2/CH4的CO2/N2的选择吸附性;

(B) MIL-53-NH2/有机硅薄膜对H2/CH4,H2/N2,CO2/CH4的CO2/N2的选择吸附性;

(C) CAU-1-NH2/有机硅薄膜对H2/CH4,H2/N2,CO2/CH4的CO2/N2的选择吸附性。

文献链接:Nanoscale MOF/Organosilica Membrane on Tubular CeramicSubstrate for Highly Selective Gas Separation(Energ. Environ. Sci.2017, DOI: 10.1039/C7EE00830A)

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